【摘 要】
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焦油是城市生活垃圾在气化处理过程中产生的含有多种可冷凝有机化合物的复杂混合物,其存在会导致下游设备的堵塞与腐蚀,阻碍气化技术的广泛普及。低温等离子体耦合催化裂解焦油技术是将传统催化法与新兴的等离子体技术结合,具备相对高处理流量、低比能耗、常压运行、启停迅速、长时稳定运行等优点。本研究采用旋转滑动弧等离子体耦合镍基单/双金属催化剂用于焦油模拟组分的降解,从氮气气氛降解甲苯的工况入手,逐步将载气换为模
【基金项目】
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国家自然科学基金项目(51576174):磁旋滑动弧温等离子体裂解生活垃圾气化焦油的基础研究(纵向课题); 国家重点研发计划子任务(2018YFE0117300,基于CO2捕集转化协同储能技术的负碳排放生物质气化研究);
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焦油是城市生活垃圾在气化处理过程中产生的含有多种可冷凝有机化合物的复杂混合物,其存在会导致下游设备的堵塞与腐蚀,阻碍气化技术的广泛普及。低温等离子体耦合催化裂解焦油技术是将传统催化法与新兴的等离子体技术结合,具备相对高处理流量、低比能耗、常压运行、启停迅速、长时稳定运行等优点。本研究采用旋转滑动弧等离子体耦合镍基单/双金属催化剂用于焦油模拟组分的降解,从氮气气氛降解甲苯的工况入手,逐步将载气换为模拟气化气、焦油模拟组分换为复杂组分,使工况更接近实际情况,为类似技术的工业化应用提供参考与指导。本文主要研究内容及结果有:(1)为了将焦油处理中的催化法与非平衡等离子体降解法合理结合,以旋转滑动弧等离子体反应器为对象,借助催化剂可调装置深入研究了耦合系统的最佳配置。针对电弧经过催化剂表面的物理形态变化利用高速摄影仪进行分析,发现催化剂可使电弧部分变成纱状,同时平均电压降低。证明了两者距离过近时会引发电弧放电形态改变与阴极斑点的生成,而两者距离过远则无法产生协同效应。得出对旋转滑动弧等离子体,配置有效协同的催化耦合系统要求较为严苛。(2)以甲苯为焦油模拟物、氮气为载气,研究了能量输入密度、Ni载量对反应系统性能的影响。此时系统最优降解率为94.7%,最低比能耗为49.1 k Wh/kg,在降解甲苯的类似系统中处理能力较为先进。后续将载气换为模拟气化气后系统的处理能力有所下降,部分输入能量被用于气体重整。与最初模拟组分(干基)相比,CO、CO2和CH4的比例分别由12%、15%和3%变为了22%,8%和0.7%。研究了耦合系统各参数的优化选择,认识到现有文献对评估耦合系统工业化参考的不足之处,并发现了催化剂对载气优异的热值提升能力。(3)以甲苯为焦油模拟物、模拟气化气为载气,研究了双金属镍基催化剂中第二金属的加入对催化剂的性能影响。结果显示Ni Cu组的转化率与热值净增比例最高,分别为94.3%和29.0%;Ni Co组的比能耗最低,为64.5 k Wh/kg,且具有良好的稳定性与抗积炭能力。增进了催化剂活性组分在过渡金属中选型依据的认识,论证了双金属催化剂较之单金属催化剂在反应活性、热值提升能力、稳定性、抗积炭能力等方面的优越性。(4)以甲苯为焦油模拟物、模拟气化气为载气,对比球状催化剂与蜂窝催化剂的性能。而后为了模拟系统在接近真实工业情况下性能,测定了真实焦油各组分的质量比并配置复杂焦油模拟组分混合物替代甲苯,测试了Ni-Cu比例对系统性能的影响。其中,6Ni2Cu组表现出了优异的催化活性,其总体转化率与比能耗均为最优,分别为89.3%和84.0 k Wh/kg。6Ni2Cu组的转化率与无催化组相比高出14.0%(相对值)。该部分研究为耦合系统在真实工业情况的性能提供了重要参考。通过经济性分析、文献对比与扩大化应用分析,探讨了技术工业化的可行性。(5)为加深对耦合系统的机理认识,针对不同气氛、不同催化剂工况下甲苯降解的液体副产物进行分析,讨论了无催化等离子体系统与耦合系统中甲苯反应路径的区别及其可能产生的机理,提出催化剂促使了C2H2自由基的氧化进而影响了甲苯降解反应路径,同时催化剂的回溢效应促进了含氧自由基在活性金属位点对甲苯分子的氧化。而后通过DFT模拟计算分析了甲苯在不同双金属催化剂表面初步降解的不同路径的活化能,发现其活化能一定程度上与其降解活性相关,并通过计算OH去向佐证了催化剂的回溢效应。
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