【摘 要】
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本文基于密度泛函理论计算,设计指导合成了一种成本低廉、环境友好型的吸附材料——硫代羰基化壳聚糖（CTS-TU）,用于无氰电镀银废水中Ag+的去除和回收研究;并利用正交试验法对改性条件进行优化,通过系列性能评价实验,结合表征分析和DFT计算深入阐述了吸附、解吸行为及机理;并在间歇式反应器和连续流反应器中进行应用研究。基于DFT计算设计指导吸附材料的合成,进行含有羧基、磷酸基、磺酸基、氨基、硫代羰基、
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本文基于密度泛函理论计算,设计指导合成了一种成本低廉、环境友好型的吸附材料——硫代羰基化壳聚糖（CTS-TU）,用于无氰电镀银废水中Ag+的去除和回收研究;并利用正交试验法对改性条件进行优化,通过系列性能评价实验,结合表征分析和DFT计算深入阐述了吸附、解吸行为及机理;并在间歇式反应器和连续流反应器中进行应用研究。基于DFT计算设计指导吸附材料的合成,进行含有羧基、磷酸基、磺酸基、氨基、硫代羰基、巯基和氨基多羧酸类基团等9种官能团改性壳聚糖分子构型设计、优化,通过基于DFT计算的吸附能比较分析,结合Ag+吸附实验最终确定硫代羰基化壳聚糖（CTS-TU）为最优化吸附材料。正交试验法确定了CTS-TU的最优制备条件:壳聚糖纤维0.5g,预交联剂环氧氯丙烷（ECH）用量为0.05mL,硫脲（TU）用量为3.0g,改性戊二醛（GA）用量1为2mL,改性pH值为2,二次交联GA用量为3mL,验证实验表明优化制备条件稳定可行。通过系列静态吸附实验对CTS-TU的吸附、再生性能进行研究。CTS-TU在酸性（pH=2）和偏中性（pH=6）体系下均展现了对Ag+良好的吸附性能,最大吸附量分别为264.52mg/g和273.68mg/g。通过5种电镀废水常见共存金属离子(Cu2+、Ni2+、Zn2+、Cd2+、Pb2+)同Ag+进行竞争吸附,结果表明CTS-TU对Ag+具有良好的选择性。吸附再生实验表明0.5M酸化硫脲的解吸效果最好,经过5个吸附-再生循环周期,吸附量保持不变,解吸率稳定维持95%以上。FTIR、XPS和DFT计算结果阐明吸附机理主要为-C=S的螯合,酸性环境中CTS-TU能俘获NO3-从而促进吸附效果。CTS-TU对Ag+的选择性是由于Ag+与活性位点之间具有更强的轨道杂化作用导致的。CTS-TU在间歇式反应器和连续流反应器实验中的饱和吸附量分别可达138.12mg/g和130.57mg/g。解吸时出水Ag+浓度最高达2.05g/L。3次吸附-解吸循环实验结果表明CTS-TU性能稳定。在模拟电镀废水中CTS-TU连续流反应器对Ag+保持良好的吸附效果和优异的选择性,吸附量达113.77mg/g,在无氰电镀银废水的处理中有良好的应用前景。
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