【摘 要】
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经过近11年的发展，钙钛矿太阳能电池(perovskite solar cells，PSCs)的公证光电转换效率(power conversion efficiency，PCE)已提升至25.2%，然而PSCs的长期稳定性问题严重阻碍了其商业化进程。作为吸光层的多晶钙钛矿薄膜存在很多缺陷，影响器件的光电性能和稳定性。另外，高性能PSCs常用2,2,7,7-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9-螺二芴(Spiro-OMeTAD)作为空穴传输材料。Spiro-OMeTAD的电导率低，常添加双(三氟甲
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经过近11年的发展，钙钛矿太阳能电池(perovskite solar cells，PSCs)的公证光电转换效率(power conversion efficiency，PCE)已提升至25.2%，然而PSCs的长期稳定性问题严重阻碍了其商业化进程。作为吸光层的多晶钙钛矿薄膜存在很多缺陷，影响器件的光电性能和稳定性。另外，高性能PSCs常用2,2,7,7-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9-螺二芴(Spiro-OMeTAD)作为空穴传输材料。Spiro-OMeTAD的电导率低，常添加双(三氟甲烷)磺酰亚胺锂(Li-TFSI)和4-叔丁基吡啶(tBP)来增加其电导率。然而Li-TFSI易在Spiro-OMeTAD空穴传输层(hole transport layer， HTL)中团聚，导致HTL中出现孔洞，不仅影响HTL的电学性能，还会影响器件的长期稳定性。针对上述问题，本论文使用自由基分子分别对钙钛矿和Spiro-OMeTAD进行修饰，得到高效、稳定的PSCs，主要内容及结论如下：
(1)调控钙钛矿层。对比了三种含有不同官能团的自由基小分子对PSCs光电性能的影响。其中通过2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基(TEMPO)修饰钙钛矿，得到了晶粒更大、晶界更少、结晶度更好和缺陷态密度更小的钙钛矿薄膜，抑制了电荷复合，促进了载流子的提取与传输。基于最佳TEMPO修饰浓度的PSCs的PCE高达20.73%。
(2)调控空穴传输层。通过p型非共轭自由基聚合物聚(4-环氧丙基氧-2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧基自由基)(PTEO)修饰Spiro-OMeTAD，使Spiro-OMeTADHTL的空穴迁移率和电导率得到提升，使Spiro-OMeTADHTL的价带与钙钛矿层的价带更加匹配，促进了空穴的传输。同时，抑制了Spiro-OMeTADHTL中锂盐的聚集，协同钝化了钙钛矿层/HTL界面和HTL/Au电极界面。基于最佳PTEO修饰浓度的PSCs的PCE高达21.18%。在低湿暗态条件存放10000h、高温85℃老化1000h、高低温(?40℃~85℃)循环100次和最大功率点持续光照老化1000h后，基于PTEO修饰的钙钛矿太阳能电池分别保持了其初始PCE的90%、98%、93%和98%。
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