CuO/CeO2及离子嵌脱型CuO/CeO2催化剂合成、表征与催化性能

来源 :内蒙古工业大学 | 被引量 : 4次 | 上传用户:lgfgdf
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CuO/CeO2在许多反应中都具有高效的催化性能。其催化性能与组成和结构密切相关,而其组成和结构又决定于制备过程。本文以CeO2为载体,采用浸渍法制备了CuO/CeO2变换催化剂,并以其为前驱体,利用铜离子在氨水中易于络合的特性,通过氨水浸取制备出离子嵌脱型CuO/CeO2变换催化剂。运用XRD、SEM、BET、TPR等表征技术与微反色谱活性测试,探讨了制备条件以及氨水浸渍过程对CuO/CeO2催化剂结构和性能的影响。浸渍法制备的12%CuO/CeO2对变换反应具有最佳的催化活性,催化剂样品中活性组分铜在CeO2表面上高度分散,微晶多、结晶差,其比表面和孔容均较大,平均孔径较小,CuO较易还原为Cu;CuO含量>12%时,随CuO含量增加样品的晶粒度逐渐增大,且有单独CuO结晶出现,其比表面积和孔容相对减小,还原温度逐渐升高,催化活性相对降低。浸渍法制备的CuO/CeO2催化剂最佳CuO负载量为12%。焙烧温度≤650℃,催化剂样品的比表面积和孔容较大,CuO在载体CeO2上分散度高,易于还原,从而具有较好的催化活性;焙烧温度≥750℃,催化剂样品的比表面积和孔容大幅度下降,在载体CeO2上所负载的CuO由于团聚而长大,造成分散度下降,还原温度升高,催化活性变差。浸渍法制备的CuO/CeO2催化剂最佳焙烧温度为500~650℃。CuO/CeO2用NH3·H2O浸取过程没有改变原有的结晶度变化规律及物相组成,NH3·H2O浸渍后催化剂样品的晶粒度均提高。CuO含量≤12%,NH3·H2O浸渍后样品的比表面积和孔容均减小,表面CeO2中氧空位所结合的Cu活性位数量减少,活性降低。CuO含量>12%,NH3·H2O浸渍后样品的比表面积和孔容也降低,但降低幅度较CuO含量≤12%样品小,晶相CuO被浸出,表面裸露出了更多的活性中心,活性降幅很小或反而提高;不同焙烧温度的催化剂样品NH3·H2O浸渍后活性均降低。
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