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由于化石能源的使用带来严重的环境污染问题和人类需求的无限性,新型绿色能源的研究迫在眉睫,氢能便是其中之一,而氢气的储存和运输又是最主要的技术瓶颈。镁系储氢合金具有吸氢量大（吸氢质量MgH2为7.6wt%,Mg2NiH4为3.6wt%）、密度小（仅为1.74g/cm2）、资源丰富（Mg是地壳中储量列第六位的金属元素）、价格低廉和对环境负荷小等优点,是最有发展前途的储氢材料之一。但镁及其合金作为储氢材料也存在吸放氢速度慢、吸放氢温度高和反应动力学性能差的缺点,因而严重影响了镁系储氢合金的实用化。采用机械球磨法制备合金及进行合金复相改性,最终确定的机械球磨工艺参数为:不锈钢罐球磨,球磨气氛为Ar气,球磨机转速为600rpm,球料比为20:1,球磨时每隔2h在充Ar气的真空手套箱中将罐中的结块粉碎,再继续进行球磨。通过机械球磨法,利用元素取代和表面复相球磨的方法制备出Mg2Ni、Mg2-xTixNi/Mg2ZrxNi1-x（x=0.2,0.4）、2MgNi-xM（M=TiO2,V2O5; x=10%,15%）和2MgNi-xM（M=C, B; x=10%,15%）等合金。采用X射线衍射仪、PCT测试仪、热分析仪测试了合金的结构和储氢性能,研究了合金在改性前后相结构组成、储氢性能,以及合金在放氢时热量和重量的变化。研究结果表明,取代元素Ti和Zr与镁、镍粉经球磨后,合金的主要吸氢相为Mg2Ni和Mg。Ti、Zr元素提高了合金的吸氢速率,Zr能够降低合金的放氢温度。根据合金的p-C-T性能测试结果,利用Van′t Hoff公式作出的LnPH2-1000/T关系曲线表明,在相同温度下,随着取代元素含量的增加,合金的放氢平台压升高,放氢焓变值降低,进而合金氢化物的稳定性有下降的趋势。添加氧化物复相球磨的合金2MgNi-xM（M=TiO2,V2O5; x=10%,15%）中,吸氢后均有氢化物相Mg2NiHx （x=1,4）,其中含10%V2O5的合金在673K时的吸氢量最高,为3.33wt%。此外,TiO2具有良好的吸放氢催化效果。添加非金属元素球磨的合金2MgNi-xM（M=C, B; x=10%,15%）中, C和B在一定程度上都能提高合金的吸氢量,降低合金的放氢温度,从而使合金的储氢性能得以改善。