酸性铁基离子液体脱硫性能研究

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传统的有机溶剂脱硫能耗高、副反应多,离子液体蒸汽压低、溶解性好,可作为具有良好性能的脱硫剂。本文首先总结了用于吸收硫化氢(H2S)的常规离子液体、功能性离子液体以及铁基离子液体,从提高溶解H2S能力和降低黏度两方面探讨了提高脱硫性能的离子液体所应具备的结构。最终选用了x FeCl3/[bmim]Cl(x=0.6、0.8、1.0、1.2和1.4)作为本文的脱硫剂。使用无水FeCl3和[bmim]Cl按不同合成摩尔比制备了x FeCl3/[bmim]Cl并进行表征,表征结果表明该系列离子液体同时具有Lewis酸性和bronsted酸性,并具有良好的热稳定性。测定了不同温度下H2S在x FeCl3/[bmim]Cl中的溶解度数据。使用反应热力平衡模型对溶解度数据进行了非线性拟合,计算了亨利系数和反应平衡常数。分析了这两种热力学变量随温度和压力的变化,结果表明亨利系数和化学平衡常数均随着温度的降低和压力的增大而变小。化学溶解度由亨利系数和化学平衡常数共同影响,温度为333.15 K,x=0.6时,化学溶解度有最大值。使用高斯软件计算了溶剂分子与H2S分子的相互作用能,选择了DMI、DMAC和DMF作为溶剂与离子液体混合,混合后的复配脱硫液脱硫性能增强。使用单因素实验对x FeCl3/[bmim]Cl脱硫进行了工艺优化,0.6FeCl3/[bmim]Cl的脱硫性能最好。三种溶剂分别与0.6FeCl3/[bmim]Cl混合后的脱硫性能,DMI表现最好。温度的增加使脱硫性能增强,而气速的上升不利于吸收H2S。
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