随着人们对石油短缺和温室气体排放的担忧与日俱增,发展新型可再生的绿色能源引起了极大的关注。氢气具有高的能源密度和可再生性,被认为是一种环境友好的燃料和良好的能源载体。大力发展氢能能够有效地减少环境污染和对化石燃料的依赖,是当前能源领域的研究重点。然而,高效、安全的氢气储存、运输和供应是未来氢经济发展的关键技术。硼氢化钠（NaBH₄）具有体积密度高、贮存性能和反应可控性好、反应起始温度低、水解产物环保等优点,是化学储氢的理想选择。对于硼氢化钠水解制氢反应,在众多开发的催化剂中,钴基催化剂因其反应活性高和价格低廉而受到研究者们的广泛关注,但是该类催化剂容易快速失活。为了探究其原因,提高催化剂的稳定性,增强催化剂的活性,本文分别制备了Co@NC和CoxOy/BC催化剂并将其用于硼氢化钠水解制氢反应,通过XRD、TEM、SEM、BET、XPS等表征手段对其结构、性质进行测试,考察催化剂的颗粒尺寸和活性组分的分散程度、氧化状态以及反应工艺条件等因素对催化硼氢化钠水解反应性能的影响。其主要内容如下:1、Co@NC催化剂通过热解MOFs制备了钴纳米颗粒封装进掺氮的多孔碳载体。在MOF中添加锌离子作为“栅栏”扩大了相邻钴原子的空间距离,同时,在热解过程中,Zn²⁺位点的离开产生游离的N位点。这些有利于减小钴纳米颗粒的尺寸,增强活性位点的分散性。该改性方法可以使钴纳米颗粒均匀、精细地被限制在多孔碳中。Zn1Co1-Co@NC催化剂由于具有高度分散的Co纳米颗粒,对硼氢化钠水解产氢具有最高的催化活性,其产氢速率为1807mL（H₂）·min^-1·g_Co^-1,其活化能为26kJ/mol。还发现该样品的催化活性会随着氢氧化钠浓度的增加而呈现出先增后减的抛物线状的趋势。这说明适当的氢氧化钠浓度会对硼氢化钠水解产氢反应起到促进作用,当氢氧化钠浓度过高时,会由于降低了副产物偏硼酸钠的溶解度,使NaBO₂更容易在催化剂表面析出而导致催化剂表面活性位点的减少,从而影响催化硼氢化钠水解产氢的性能。2、CoxOy/BC催化剂通过采用四苯硼钠作为硼、碳源和沉淀剂制备出B-α-Co（OH）₂中间体,使用B-α-Co（OH）₂作为前体,通过高温热解方法制备出不同的金属钴氧化物负载在掺硼的碳载体上。通过改变不同的制备方法制备出三维像珊瑚形貌的氧化钴和四氧化三钴复合的CoO+Co₃O₄/BC催化剂,该催化剂由于富含氧和多种金属氧化物之间电子的协调作用,对硼氢化钠水解产氢具有最高的催化活性,其产氢速率为6478.78mL（H₂）·min^-1·g_Co^-1,其活化能为41.14kJ/mol。该催化剂的催化活性也会随着氢氧化钠浓度的增加而呈现出先增后减的抛物线状的趋势。3、Zn1Co1-Co@NC和CoO+Co₃O₄/BC催化剂的反应循环测试分别对所制备的Zn1Co1-Co@NC和CoO+Co₃O₄/BC催化剂进行了循环稳定性测试。研究发现,Zn1Co1-Co@NC催化剂的循环稳定性差,在反应五次后基本失去活性。而CoO+Co₃O₄/BC催化剂在反应四次后基本保持稳定的产氢速率,不会彻底失活。究其原因发现,这两个催化剂对硼氢化钠水解制氢的循环稳定性差都是因为在反应后硼酸盐类物质强烈地沉积覆盖在催化剂表面。但是CoO+Co₃O₄/BC催化剂由于反应后表面的形貌存在孔结构,造成该催化剂在反应几次后不会彻底失活。