氨基酸掺杂制备氮化碳光催化剂及其对RhB的降解研究

来源 :沈阳航空航天大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:guozhi1988
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目前,光催化技术因其绿色、高效、低能耗等优势受到科学界的广泛关注。石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种的无金属光催化剂,其制备成本低且材料无毒、在水体中性质稳定,更重要的是具有可见光响应的优势,被认为是极具潜力的光催化剂之一。但传统工艺通过热缩聚法制备的块状氮化碳,由于自身比表面积小,催化位点少等缺陷限制了其降解效率。探索合适的方法改性g-C3N4,提高g-C3N4的光催化性能具有重要意义。本文选取了三类典型的氨基酸进行研究,采用共水热的方法将氨基酸通过分子自组装的方式掺杂到氮化碳前驱体中,经过惰性气氛煅烧,制备氨基酸掺杂的石墨相氮化碳催化剂。首先,利用脯氨酸特殊的环状分子结构能够改变催化剂的分子结构组成,结果表明脯氨酸的加入实现了前驱体的自主剥离,获得纳米片状的g-C3N4。当脯氨酸的掺杂量为1%时,所制备的催化剂(PCN-1%)的比表面积是块状氮化碳的6.6倍。经分析表征发现,脯氨酸的引入可以调节催化剂的能带结构,提高催化剂可见光响应。脯氨酸的最优掺杂量为1%,PCN-1%样品经过60 min可见光照射即可降解99%以上的污染物。进一步地,将含有苯环结构的苯丙氨酸掺杂到石墨相氮化碳骨架中。通过分析测试发现,苯丙氨酸的引入能够调节g-C3N4的π共轭电子结构,减小催化剂的禁带宽度,拓宽可见光吸收范围。其中1%掺杂量的BBCN-1%表现出最强的光催化降解能力,其降解速率是块状g-C3N4的19.5倍。此外,将含S的胱氨酸掺杂到石墨相氮化碳中,结果证实:S元素的加入可以调节催化剂的能带结构,使催化剂的能带隙变窄。其中,掺杂量3%的胱氨酸改性催化剂(GCN-3%)的禁带宽度为2.46 e V。同时,胱氨酸掺杂的样品的比表面积更大,GCN-3%的比表面积可达131.88 m~2/g,是块状氮化碳的10.7倍。经过胱氨酸掺杂的样品,剥离度高,呈现薄片状形态,光催化性能显著提升。GCN-3%样品在可见光照射下60 min即可完全降解罗丹明B。通过催化剂能带结构分析发现,氨基酸的掺杂能够在减小催化剂禁带宽度的同时实现导带位置的上升,使催化剂具有更负的导带值,电子会携带更多的能量产生大量的超氧自由基。结合自由基捕获实验,证实超氧自由基是氨基酸掺杂的催化剂降解罗丹明B的主要活性自由基。
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