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中国是一个煤炭大国,然而,在地下煤矿开采中一般会遇到一个特别的问题,大量的甲烷被潮湿的空气稀释,最终排放到大气中。甲烷的全球变暖的潜力是二氧化碳的20倍,这部分甲烷的排放量较大,成为温室气体的一个重要点源。此外,这部分甲烷浓度不到1%,远低于甲烷可燃性的下限,甲烷分子很难被激活,其氧化具有挑战性。因此,使用常规燃烧过程来消耗甲烷是受阻的。基于此,对低浓度甲烷进行催化燃烧是一个潜在的解决方案。已经证实Pd基催化剂是低浓度甲烷催化氧化中最有效的催化剂。Pd-基催化剂的活性取决于许多因素,包括Pd颗粒的大小和分散程度、载体的性质及其与贵金属的相互作用。与其他载体相比,沸石分子筛具有均一的孔道、可调的酸性位和高稳定性而引人注目。而MFI型分子筛是应用最广泛的一类分子筛。基于此,选择以贵金属Pd作为活性中心,以MFI型分子筛作为载体对低浓度甲烷进行深入的研究。本论文分别通过水热法原位制备了Pd/S-1-in催化剂和等体积浸渍法制备了Pd/S-1-im催化剂,并用于低浓度甲烷催化燃烧性能的研究。催化性能测试表明,在空速为16000 mL·g-1·h-1时,Pd/S-1-in催化剂的甲烷点火温度(T10%),半转化温度(T50%)和总转化温度(T90%)分别为261℃,329℃和382℃,比Pd/S-1-im催化剂相应温度低45℃、49℃、68℃。根据H2-TPR分析可知,Pd/S-1-in催化剂具有高的氢还原温度,XPS分析表明,Pd簇通过原位方法封装在多孔而不是晶体表面。HRTEM研究表明,通过原位法制备的Pd的平均粒径(1.7 nm)小于通过浸渍法制备的Pd的平均粒径(2.8 nm),因此Pd/S-1-in催化剂具有良好的甲烷催化活性。此外,通过将CeO2助剂引入Pd/S-1-in催化剂中,进一步提高了催化剂的稳定性,这归因于CeO2的添加提高了PdO在高温区域的稳定性,当反应在450℃,112500 mL×g-1×h-1下进行50 h,转化率一直保持在90%左右。本论文还通过水热法合成了具有不同硅铝比(Si/Al=20,40和80)的Na-ZSM-5分子筛负载Pd后用于低浓度甲烷催化燃烧性能的研究。催化结果表明,Pd/Na-ZSM-5-40催化剂的甲烷着火温度(T10%)、半转化温度(T50%)和总转化温度(T90%)分别为248℃,311℃和373℃,分别低于Pd/Na-ZSM-5-20和Pd/Na-ZSM-5-80催化剂的相应转化温度。由NH3-TPD表征可知,合成的Na-ZSM-5-40载体的布朗斯台德酸性位点最低,其构筑的Pd基催化剂性能最好。根据H2-TPR分析可知,Pd/Na-ZSM-5-40催化剂具有高的氢还原温度。由XPS分析可知,Pd/Na-ZSM-5-40催化剂中含有最高的PdO和Oads含量。此外,还研究了Pd/Na-ZSM-5-40催化剂在不同空速条件下的低浓度甲烷催化燃烧性能。研究结果表明,随着反应气体空速的增加,Pd/Na-ZSM-5-40催化剂的甲烷转化率也随之降低。为了评估Pd/Na-ZSM-5-40催化剂的高温稳定性,还测试了其在450℃,不同空速条件下的热稳定性,研究发现Pd/Na-ZSM-5-40在50 h内转化率保持不变。