钙钛矿氧化物异质结中金属—绝缘体相变和电子输运的理论研究

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由于界面上存在着自由度之间的多重耦合,以及氧次晶格对不同材料的兼容性,钙钛矿氧化物异质结界面产生了许多块体材料中不具备的新颖物理。这一特点使钙钛矿氧化物异质结在下一代新型电子学和自旋电子学器件应用方面备受期待。在这些材料中,LaAlO3/SrTiO3界面自从其被发现存在界面二维电子气之后就吸引了众多的研究关注,并且已经被证实存在超导、磁性和可控的Rashba自旋轨道耦合。尽管LaAlO3/SrTiO3界面已经在过去十多年间被广泛研究,但是关于二维电子气的起源问题仍旧存在着争议。在LaAlO3/SrTiO3界面研究蓬勃发展的期间,一个名为"多铁体"研究的领域也因为BiFeO3/SrTiO3薄膜的制备而悄然兴起。这一新兴学科不仅复兴了铁电隧道结的研究,还将自旋电子学研究延伸到了钙钛矿氧化物中。受益于这种交叉学科的研究,具有多态信息存储功能的多铁隧道结作为多功能器件被提出,然而目前为止这种器件的实际应用程度远不及我们所期望的那么高。本博士毕业论文中,在综述上述两个领域中最近研究进展的基础上,我们对贡献LaAlO3/SrTiO3界面二维电子气的因素有了深刻的理解,并发展了一种应力工程手段来动态地调制LaAlO3/SrTiO3界面上的二维电导性质。利用LaA1O3和SrTiO3的束缚效应,我们通过界面截止面工程设计了一种新型单层过渡金属氧化物。除了上述研究之外,我们设计了一种具有显著电致电阻效应和磁致电阻效应的新型多铁隧道结。具体地,我们首先研究了临界尺寸为四层的(110)LaAlO3/SrTiO3界面二维电子气,并且发现由于La和Ti共存所带来的能带弯曲是二维电子气的关键要素。这种能带弯曲现象在(001)LaAlO3/SrTiO3界面上也是存在的。受到我们第一性原理计算的预测以及实验证据的驱动,我们发展了一种可以解释界面上能带弯曲的静电模型,并且提供了一种新的视角来兼容极化不连续机制、缺陷诱导型机制和离子互扩散机制。接着,我们设计了一个基于磁致伸缩材料的LaAlO3/SrTiO3界面系统,在这个系统中,我们可以通过直流磁场将单轴应力施加在(001)LaAlO3/SrTiO3界面上。我们的第一性原理计算表明单轴压应力可以增强界面导电性而单轴拉应力则倾向于降低导电性。我们的实验测量证明了这一结论。此外,单轴应力作用下的LaAlO3/SrTiO3界面表现出各向异性的输运性质,并且这些输运性质对所施加单轴应力的类型很敏感。一言以蔽之,我们实现了一种可以通过控制磁场来动态调制(001)LaAlO3/SrTiO3界面上各向异性输运性质的方法。之后,我们发现LaAlO3和SrTiO3界面上的束缚效应是一种设计新型功能性单层过渡金属氧化物的途经。以夹在钙钛矿氧化物界面上的Mn02为例,我们发现通过适当的截止面工程可以重构异质结系统中的静电场,从而引起界面单层尺度上不同寻常的金属——绝缘体相变和磁结构转变。不像(001)LaAlO3/SrTiO3和(110)LaAlO3/SrTiO3界面中那样——界面二维电子气要求有临界尺寸,在我们所研究的单层MnO2中,高度自旋极化的二维电子气独立于覆盖层的厚度,没有临界尺寸的要求。在本论文研究主体的最后一部分中,我们设计了一种由"三色"铁电势垒层和SrRuO3电极组成的多铁隧道结,并且报道了其中的四阻态效应。在这一研究中,"三色"铁电势垒层实际上是三种钙钛矿材料,即SrTiO3、BaTiO3和CaTiO3的堆叠结构。这种三组分的铁电复合材料具备本征的非对称铁电性,并且在金属电极接触的情况下依旧保持良好的铁电性。在使用了这种复合铁电材料的多铁隧道结中,我们发现即使采用对称电极,依然能够产生四个泾渭分明的电阻态。这种对称的多铁隧道结产生了显著的隧穿电致电阻效应和磁致电阻效应,其性能可以与已经被广泛研究的非对称多铁隧道结性能相媲美。
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