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同多和杂多阴离子柱撑水滑石类层柱状化合物(HTLCs-POMs)是一类新型材料。它是利用水滑石层间阴离子的可交换性质,通过水溶液中多氧阴离子对水滑石层间阴离子的直接交换制得的。由于杂多酸及其盐具有优良的催化性能,水滑石本身具有碱性和催化活性,把杂多阴离子引入水滑石层间,可调变水滑石和杂多阴离子的性能以求获得优异的催化特性。本文初步探讨了多元柱撑类水滑石化合物的制备工艺与条件,采用离子交换法合成了系列新型的含Cu的CuMgAlFe-POMs型及CuMgAlFeM-POMs(M=La,Co)型柱撑类水滑石,以此为前驱物制备了复合氧化物。采用XRD、FT-IR和TPR对复合氧化物的结构及物化性质进行了表征,并采用CO催化氧化和CO催化还原消除N2O为模型反应初步表征了复合氧化物的催化活性,得到了性能较好的催化剂。 XRD结果表明,通过离子交换法制备的柱撑类水滑石呈现出水滑石典型的层状结构,在2θ=6.01~6.3°附近出现了杂多酸阴离子的特征衍射峰d(003),层间阴离子直径大约为0.97nm~0.99nm,该值与近似球体的Keggin结构杂多阴离子的直径极为接近。FT-IR表明CuMgAlFe-NO3以及CuMgAlFeM-NO3类水滑石中原有的1384cm-1和829cm-1处的NO3-特征振动峰己经基本消失,POMs取代了原NO3-离子而占据层间空间,并保持原有的Keggin结构。同时发现柱撑产物中某些振动对比相应杂多酸盐有向低波数移动的趋势,这与层板金属离子与层间杂多阴离子之间存在的相互作用有关。TPR表明,杂多阴离子引入层间后,由于层间离子与层板金属之间的相互作用,CuO以及WO3和MoO3的H2还原峰均有所变化。结合催化剂催化活性评价结果,可以说明活性元素在材料上的状态与H2还原峰峰温有关,高分散、还原温度较低的表面物种的催化活性较高。 活性评价结果表明:对于CO催化燃烧反应来说,杂多酸与同多酸阴离子的层间引入替换NO3-后,在一定程度上提高了催化剂的催化活性,有利于CO的低温催化氧化。其中C-PW-500的低温催化性能最佳,CO 10%转化率温度为112℃,CO 90%转化率温度为177℃。对于N2O+CO反应来