【摘 要】
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氢能具有零污染、能量密度高等优点,是最具有发展前景的清洁能源之一。相对其他制氢技术,由于具有方法简便、可获得高纯氢等优势,电解水制氢技术发展迅速,已经进入工业化阶段。然而,商用催化剂贵金属Pt的储量有限、价格昂贵,限制了电解水制氢技术的大规模应用,急需开发新型高效且相对廉价的催化剂。本文以具有独特的电子结构的过渡金属硼化物为研究对象,分别制备了P、Fe和W掺杂的钴基过渡金属硼化物,并结合XRD、S
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氢能具有零污染、能量密度高等优点,是最具有发展前景的清洁能源之一。相对其他制氢技术,由于具有方法简便、可获得高纯氢等优势,电解水制氢技术发展迅速,已经进入工业化阶段。然而,商用催化剂贵金属Pt的储量有限、价格昂贵,限制了电解水制氢技术的大规模应用,急需开发新型高效且相对廉价的催化剂。本文以具有独特的电子结构的过渡金属硼化物为研究对象,分别制备了P、Fe和W掺杂的钴基过渡金属硼化物,并结合XRD、SEM、HRTEM和XPS等表征技术对其析氢性能（Hydeogen Evolution Reaction,HER）和作用机理进行研究,主要内容如下:（1）通过水热-浸渍-煅烧的方法合成了催化剂Co-B-P。结果表明:催化剂Co-B-P具有交织网状结构,主要由非晶态Co-B-O和结晶态Co2P2O7组成。在1.0 M KOH电解液中,为达到10 m A cm-2的电流密度,Co-B-P需过电势51 m V,Tafel斜率为44 m V dec-1。经过1000次CV循环测试后,仍能保持着良好的HER性能。（2）通过电沉积法分别制备CoB、Fe B和CoFeB,并探究硼酸含量、沉积时长、沉积电位和Co Fe摩尔比对催化剂活性的影响。结果表明:硼酸含量为0.05 mol L-1、沉积时长为1 h、沉积电位为-0.9 V vs.Ag/Ag Cl、Co/Fe摩尔比为1:1时制备的催化剂Co Fe B的HER性能较优。为获得50 m A cm-2的电流密度,所需要的过电势为255 m V。经过1000次CV循环测试后,在50 m A cm-2处的过电势增加了26 m V,这表明了Co Fe B具有良好的稳定性。（3）通过静电纺丝-Na BH4化学还原-煅烧的方法得到Co B/CNFs和Co WB/CNFs,考察了不同煅烧温度对硼化物的HER性能的影响。结果表明:在800℃下得到的Co WB/CNFs-800为获取10 m A cm-2的电流密度,仅需要243 m V的过电势。经过1000次CV循环测试后,在50 m A cm-2处的过电势增加了7 m V。其优异的催化活性原因归于较大的电化学活性面积和形成的单质Co和Co-Nx活性位点。综上所述,通过掺杂非金属与其它过渡金属可有效调控钴基硼化物的析氢性能并获得优势催化剂,可为过渡金属硼化物催化剂的设计制备及其应用提供思路。
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