痕量药物活性化合物分析方法与武汉市典型湖泊分布特征研究

来源 :中国地质大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:Kingt1
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着社会经济的飞速发展以及人们健康意识的不断提高,药物活性化合物(Pharmaceutically active compounds,简称PhACs)作为一类具有潜在危害的新型环境污染物,已在世界范围内引起了广泛的关注。武汉市作为长江经济带沿线重要节点城市,星罗棋布的湖泊库塘等地表水是武汉市居民主要的饮用水源。随着武汉市大健康产业、生物医药产业、农畜牧业及水产养殖业的持续发展,加之近年新冠病毒疫情流行等诸多因素,导致抗生素、心血管类药物、解热镇痛抗炎药等多类PhACs用量不断增加,湖泊水环境面临的PhACs污染压力将越来越大。当前对PhACs的研究调查多集中在目标分析物含量较高的湖泊底泥中的分布情况。尽管湖泊水体中的PhACs浓度相对较低,但作为大量生物生存的主体空间及居民饮用水源,对其中PhACs的浓度分布及其环境影响因素等开展研究是十分必要且重要的。但是,受限于检测方法灵敏度的限制,直接准确测定湖泊水体中的PhACs仍较为困难。因此,必须发展有效的样品前处理方法将低浓度的PhACs从自然水体中进行分离和富集,并建立可靠的测试方法,在此基础上进行系统的采样测定,从而刻画出PhACs在武汉市典型湖泊中的分布特征,解析其污染来源,为控制PhACs污染提供必需的高效检测评价方法和科学依据。本论文以武汉市典型湖泊中痕量PhACs为研究对象,发展了一类以磁性氮掺杂多孔碳(MNPC)为固相萃取材料的磁固相萃取-高效液相色谱-串联质谱(MSPE-HPLC-MS/MS)分析检测痕量PhACs的新方法;并结合所建立的新方法考察了武汉城区湖泊、河流水体中的PhACs的时空分布特征。论文的主要工作内容和取得的新进展如下:1.采用无溶剂原位聚合法一步合成了磁性氮掺杂多孔碳固相萃取材料。以布洛芬(ibuprofen,IBP)为目标分析物,采用无溶剂原位聚合法,以三聚氰胺为主要前驱体,快速一步合成了氮掺杂分级多孔碳(NPC)材料,通过吸附实验证明氮掺杂可以大大提高材料对IBP的吸附性能。进一步在上述合成中引入Fe Cl3作为磁源,制备了MNPCs,采用X射线衍射、N2吸附-解吸曲线、磁强表征等方法对磁性材料MNPC的结构、形貌及比表面积进行了表征。MNPC不仅可以实现对PhACs的快速吸附富集,而且可通过外加磁场快速从水中分离,很好地解决了NPC材料在实际使用中难于回收以及重复利用的问题。以水体中的慢性病药物美托洛尔(Metoprolol,MTP)作为目标分析物,最优样品MNPC-1对MTP表现出了良好的富集性能,对于实际水样中MTP的吸附容量达25.2 mg/g,并且在60 min内便可达到吸附平衡。使用MNPC对PhACs进行磁固相萃取,具有操作简单、低有机溶剂消耗、样本回收率高、分离富集效率高、易于自动化、低成本等显著优势,是对自然水体中痕量PhACs进行前处理的有效手段。2.建立了水体中多种痕量PhACs的MSPE-HPLC-MS/MS分析检测新方法。选取美托洛尔(MTP)、厄贝沙坦(Irbesartan,IRB)、卡马西平(Carbamazepine,CBZ)、磺胺甲恶唑(Sulfamethoxazole,SMZ)等4种代表性的PhACs为目标分析物,以MNPC-1作为MSPE吸附剂,详细考察并优化了萃取过程中影响萃取效率的各项因素。对高效液相色谱-串联质谱(HPLC-MS/MS)联用技术的测试条件进行了系列优化,建立了基于HPLC-MS/MS同时测定4种PhACs的方法,并对方法学的关键参数进行了考察。结果表明,所建立的方法检出限低(LODs=0.027-0.081μg/L)、线性范围宽(0.1-100μg/L,R~2=0.9890-0.9987),且加标回收率在87.3-99.7%之间。与传统的商用HLB小柱前处理相比,该方法分析速度快、消耗有机试剂少、灵敏度高、检出限低,对于环境水体中的PhACs分析检测具有很好的应用潜力。3.基于MSPE-HPLC-MS/MS方法测定了武汉市湖泊、河流水体中的痕量PhACs,刻画了武汉市湖泊河流水中PhACs的时空分布特征。采用MSPE-HPLC-MS/MS分析方法,以临床用量大的MTP、IRB等10种PhACs为目标分析物,对武汉市典型湖泊、河流的PhACs进行了系统采样和检测,并对其来源进行了初步分析。结果显示,武汉市城区湖泊、河流均存在不同程度的PhACs污染,不同水源地其表层水中PhACs含量差别较大,主要与其来源和降解过程相关。综合已有研究和本研究中目标化合物的浓度分布特征,提示水体中PhACs主要来自于人类活动如生活污水、医疗废水以及渔业养殖等。研究区域地表水体中PhACs呈现明显的垂向和季节性分布特征:目标化合物的浓度不仅受到光降解、微生物降解等因素影响,还与温度和降雨等气候因素相关。受光降解、微生物降解、采样温度等因素的影响,甲硝唑浓度随采样深度增加而增加,而IRB、SMZ、CBZ、MTP、二甲双胍、红霉素、克拉霉素、奥氮平等则呈相反趋势:在表面时浓度最大,测定浓度随着采样深度增加而降低,但变化幅度较小。水体中PhACs的浓度具有明显的季节性变化特征:3月(11.10-132.89 ng/L)地表水中PhACs总浓度明显高于8月(8.10-122.19 ng/L),PhACs在水环境中赋存较为持久,表现出“春高夏低”的典型变化趋势。
其他文献
近年来,互联网的发展带动了各行各业,食品电商行业也凭借互联网红利迅速发展起来。三只松鼠抓住了休闲食品行业盛行电商模式的机会,率先进入线上零售市场,在成立之初凭借轻资产的“纯电商”模式迅速扩张。2016年起,三只松鼠开始拓展线下渠道,以电商模式为核心,逐步打造全渠道营销模式,全方位提升品牌知名度,形成了以B2C电商经营模式为核心,品牌IP打造为特色,构建覆盖线上线下的全渠道商业模式。三只松鼠作为纯电
学位
中心静脉导管是一种广泛应用于临床中的医疗器械,在持续性给药方面发挥着重要作用。然而,中心静脉导管在临床中一直面临着术后感染和血栓栓塞等并发症的风险。中心静脉导管在使用的过程中,导管表面可能会形成血栓以及定植细菌菌落,从而导致严重的导管栓塞和和导管相关性全身感染。临床上通常采用抗凝药物和抗生素来预防和治疗导管表面的栓塞和感染问题。但是,抗凝药物可能导致系统性出血等并发症,而抗生素也要面临耐药性的风险
学位
随着电子信息技术的发展,互联网与社会生活的方方面面密不可分,随之而来的便是涉互联网案件的爆炸式增长。2019年《民事证据若干规定》对电子数据真实性认定进行了规定,顺应了信息时代的要求,但是结合实践中对于电子数据真实性相互矛盾的态度可见目前的规定尚不完善。本文将对理论界现有研究成果进行归纳和总结,梳理出目前关于电子数据真实性相关的共识和分歧;通过深入研究,收集对比相关案例进行实证分析,评析我国电子数
学位
随着我国经济的逐步发展,经济转型过程中出现了各类高管腐败现象,我国反腐败仍然持续保持严峻态势,反腐治理效能不断提高,但反腐斗争形式依旧严峻。如今腐败问题逐渐由政治领域扩散至经济领域,企业内也暴露出不少的高管腐败案件。一方面,高管腐败在企业的发展过程中降低了企业价值和资源配置效率。另一方面,高管腐败紊乱了社会的正常秩序,有害于市场机制的正常运行。长期以来,党和中央政府一直将反腐倡廉建设视为其建设的基
学位
A医药销售企业正在面临:时代更迭带来的行业变革、社会进步赋予的新挑战和新机遇。从财务风险控制方面来看,原有的陈旧模式亟待得到新的调整和更新。如何切实地提高A医药销售企业财务风险控制的管理水平,这在日后的公司发展中有着深远影响。本文通过对A医药销售企业的财务风险现状分析,探析其现存的财务风险管理上的问题,提出对应的风控建议和相应保障措施,拟优化A医药销售企业的财务风控制度,提升该企业的财务管理质量。
学位
期刊
克氏综合征(Klinefelter syndrome,KS)是最常见的男性性染色体异常疾病之一,其发病率高但诊断率较低。患者表现为典型的两性性征,并伴有各种代谢症候群,其中无精症相关的男性不育是困扰患者的显著问题,然而目前针对该疾病致病机制的研究仍然无法阐明患者睾丸内精子渐进式丢失的过程。本论构建了一种基于KS疾病模型小鼠和利用转座酶进行的染色质可及性测序技术(Assay for Transpos
学位
五卅运动,是中国近代史上由中国共产党领导的一次全国性的反帝爱国运动,深刻地影响了中国革命的形势,被称为是大革命高潮到来的标志。而各种近代报纸的兴起也为五卅运动由上海扩散至全国提供了新的传播途径,推动五卅运动的浪潮在全国范围内迅速的发展。但与此同时,各帝国主义国家的报纸也纷纷行动起来,对五卅运动展开了报道。本论文主要选择以《大阪每日新闻》与《大阪朝日新闻》的报道作为切入点,辅以《神户新闻》等其他日本
学位
日新月异的科技正在逐渐改变人们的生活生产方式,景区依托新科技提供的服务更加契合新时代人们的旅游需求。智慧景区作为旅游产业主体之一,抓住智慧旅游发展契机,是时代赋予的机遇和挑战,探究合适的智慧旅游发展路径具有一定社会效益和经济效益。本文以承德避暑山庄为例,运用美国市场营销专家PZB提出的SERVQUAL服务质量评价方法,通过修正,梳理了影响游客旅游服务质量的感知因素,提出研究模型,根据游客感知服务质
学位
目的:通过临床研究探讨无先兆偏头痛针刺防治的优选方案,作为较高质量的证据来进一步完善偏头痛的循证针刺临床实践方案,推动针刺防治偏头痛方案更大范围的应用。方法:本项目拟以80例无先兆偏头痛患者作为研究对象,按析因设计方案随机分为8组,分别采用穴位组合、针刺频率、针刺刺激3个因素及相应的2个水平进行治疗,共治疗12次,并在治疗结束后1个月、3个月时进行随访。通过头痛日记观察治疗前3周、治疗中、治疗后及
学位