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随着社会经济的飞速发展以及人们健康意识的不断提高,药物活性化合物(Pharmaceutically active compounds,简称PhACs)作为一类具有潜在危害的新型环境污染物,已在世界范围内引起了广泛的关注。武汉市作为长江经济带沿线重要节点城市,星罗棋布的湖泊库塘等地表水是武汉市居民主要的饮用水源。随着武汉市大健康产业、生物医药产业、农畜牧业及水产养殖业的持续发展,加之近年新冠病毒疫情流行等诸多因素,导致抗生素、心血管类药物、解热镇痛抗炎药等多类PhACs用量不断增加,湖泊水环境面临的PhACs污染压力将越来越大。当前对PhACs的研究调查多集中在目标分析物含量较高的湖泊底泥中的分布情况。尽管湖泊水体中的PhACs浓度相对较低,但作为大量生物生存的主体空间及居民饮用水源,对其中PhACs的浓度分布及其环境影响因素等开展研究是十分必要且重要的。但是,受限于检测方法灵敏度的限制,直接准确测定湖泊水体中的PhACs仍较为困难。因此,必须发展有效的样品前处理方法将低浓度的PhACs从自然水体中进行分离和富集,并建立可靠的测试方法,在此基础上进行系统的采样测定,从而刻画出PhACs在武汉市典型湖泊中的分布特征,解析其污染来源,为控制PhACs污染提供必需的高效检测评价方法和科学依据。本论文以武汉市典型湖泊中痕量PhACs为研究对象,发展了一类以磁性氮掺杂多孔碳(MNPC)为固相萃取材料的磁固相萃取-高效液相色谱-串联质谱(MSPE-HPLC-MS/MS)分析检测痕量PhACs的新方法;并结合所建立的新方法考察了武汉城区湖泊、河流水体中的PhACs的时空分布特征。论文的主要工作内容和取得的新进展如下:1.采用无溶剂原位聚合法一步合成了磁性氮掺杂多孔碳固相萃取材料。以布洛芬(ibuprofen,IBP)为目标分析物,采用无溶剂原位聚合法,以三聚氰胺为主要前驱体,快速一步合成了氮掺杂分级多孔碳(NPC)材料,通过吸附实验证明氮掺杂可以大大提高材料对IBP的吸附性能。进一步在上述合成中引入Fe Cl3作为磁源,制备了MNPCs,采用X射线衍射、N2吸附-解吸曲线、磁强表征等方法对磁性材料MNPC的结构、形貌及比表面积进行了表征。MNPC不仅可以实现对PhACs的快速吸附富集,而且可通过外加磁场快速从水中分离,很好地解决了NPC材料在实际使用中难于回收以及重复利用的问题。以水体中的慢性病药物美托洛尔(Metoprolol,MTP)作为目标分析物,最优样品MNPC-1对MTP表现出了良好的富集性能,对于实际水样中MTP的吸附容量达25.2 mg/g,并且在60 min内便可达到吸附平衡。使用MNPC对PhACs进行磁固相萃取,具有操作简单、低有机溶剂消耗、样本回收率高、分离富集效率高、易于自动化、低成本等显著优势,是对自然水体中痕量PhACs进行前处理的有效手段。2.建立了水体中多种痕量PhACs的MSPE-HPLC-MS/MS分析检测新方法。选取美托洛尔(MTP)、厄贝沙坦(Irbesartan,IRB)、卡马西平(Carbamazepine,CBZ)、磺胺甲恶唑(Sulfamethoxazole,SMZ)等4种代表性的PhACs为目标分析物,以MNPC-1作为MSPE吸附剂,详细考察并优化了萃取过程中影响萃取效率的各项因素。对高效液相色谱-串联质谱(HPLC-MS/MS)联用技术的测试条件进行了系列优化,建立了基于HPLC-MS/MS同时测定4种PhACs的方法,并对方法学的关键参数进行了考察。结果表明,所建立的方法检出限低(LODs=0.027-0.081μg/L)、线性范围宽(0.1-100μg/L,R~2=0.9890-0.9987),且加标回收率在87.3-99.7%之间。与传统的商用HLB小柱前处理相比,该方法分析速度快、消耗有机试剂少、灵敏度高、检出限低,对于环境水体中的PhACs分析检测具有很好的应用潜力。3.基于MSPE-HPLC-MS/MS方法测定了武汉市湖泊、河流水体中的痕量PhACs,刻画了武汉市湖泊河流水中PhACs的时空分布特征。采用MSPE-HPLC-MS/MS分析方法,以临床用量大的MTP、IRB等10种PhACs为目标分析物,对武汉市典型湖泊、河流的PhACs进行了系统采样和检测,并对其来源进行了初步分析。结果显示,武汉市城区湖泊、河流均存在不同程度的PhACs污染,不同水源地其表层水中PhACs含量差别较大,主要与其来源和降解过程相关。综合已有研究和本研究中目标化合物的浓度分布特征,提示水体中PhACs主要来自于人类活动如生活污水、医疗废水以及渔业养殖等。研究区域地表水体中PhACs呈现明显的垂向和季节性分布特征:目标化合物的浓度不仅受到光降解、微生物降解等因素影响,还与温度和降雨等气候因素相关。受光降解、微生物降解、采样温度等因素的影响,甲硝唑浓度随采样深度增加而增加,而IRB、SMZ、CBZ、MTP、二甲双胍、红霉素、克拉霉素、奥氮平等则呈相反趋势:在表面时浓度最大,测定浓度随着采样深度增加而降低,但变化幅度较小。水体中PhACs的浓度具有明显的季节性变化特征:3月(11.10-132.89 ng/L)地表水中PhACs总浓度明显高于8月(8.10-122.19 ng/L),PhACs在水环境中赋存较为持久,表现出“春高夏低”的典型变化趋势。