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近年来,药物和个人护理产品(Pharmaceuticals and personal care products,PPCPs)作为水体中新兴污染物在各环境介质如土壤、大气和天然水体中被广泛检出。由于这些残留有机污染物对水生生物和生态环境的潜在不利影响,水体中PPCPs污染已经引起了相当大的关注。传统的水处理技术难以满足废水无害化排放的要求,因此迫切需要探索和开发处理药物类PPCPs废水的新技术,以确保用水安全。本论文首先综述了有机污染物对水环境的危害及国内外去除方法的研究进展。基于过一硫酸盐(Peroxymonosulfate,PMS)的高级氧化技术是目前水体中有机污染物降解并降低毒性的有效方法之一。层状双金属氢氧化物(Layered double hydroxides,LDHs)纳米颗粒,有结构灵活可调、比表面积大和活性位点丰富的优点,可通过过渡金属离子活化PMS生成自由基(硫酸根自由基(Sulfate radicals,SO4·-)、羟基自由基(Hydroxyl radicals,OH·)和超氧自由基(Superoxide radicals,O2·-))和非自由基(单线态氧(Singlet oxygen,~1O2))。为了解决其可回收和重复使用的问题,以3D打印分级多孔陶瓷(3D printed hierarchical porous ceramics,3DP-HPCs)作为载体负载LDH及其衍生物(3DP-HPC@CoAl-LDH和3DP-HPC@NC@CoAl-LDO),并设计制备了两种催化反应器。本论文借助SEM(扫描电子显微镜),FTIR(傅立叶变换红外光谱法)和BET(Brunauer-Emmett-Teller比表面积测试法)等手段对所制备的3DP-HPC@CoAl-LDH和3DP-HPC@NC@CoAl-LDO进行表征。考察了3DP-HPC@CoAl-LDH和3DP-HPC@NC@CoAl-LDO活化PMS对水环境中的药物类有机污染物的降解性能,探究了各种参数对药物类有机污染物降解性能的影响并提出了3DP-HPC@CoAl-LDH和3DP-HPC@NC@CoAl-LDO对PMS的活化机制以及污染物的降解路径,还评估了降解中间产物和反应体系的解毒效果。本论文主要内容如下:(1)3DP-HPC@CoAl-LDH及其叶轮搅拌反应器活化PMS降解水中土霉素首先通过水热反应制备了钴铝层状双金属氢氧化物修饰3D打印分级多孔陶瓷(3DP-HPC@CoAl-LDH)。结果表明3DP-HPC@CoAl-LDH能够有效地活化PMS,在30 min内去除约99.9%的土霉素(Oxytetracycline,OTC)(pH=6.2)并将其转化为毒性较小的副产物。研究发现Cl-(氯离子)和天然有机物对OTC降解有抑制作用。自由基淬灭实验和EPR(电子顺磁共振波谱仪)结果表明与SO4·-、O2·-和OH·相比,~1O2对OTC氧化降解起到了主要作用。根据LC-MS(高分辨液质联用仪)对中间产物的检测结果,本论文提出了几种可能的OTC降解途径。基于定量构效关系(Quantitative structure-activity relationship,QSAR)的毒性评估软件工具(Toxicity Estimation Software Tool,T.E.S.T)的计算表明了OTC转化产物的毒性有所下降,并用流式细胞术来定量分析了整个反应溶液在不同反应时间的细胞毒性作用。密度泛函理论(Density functional theory,DFT)模拟表明,Co(Ⅱ)和PMS之间的强电子相互作用使3DP-HPC@CoAl-LDH有效吸附HSO5-并分裂O-O键。此外,3DP-HPC@CoAl-LDH可以直接与水分离并重复使用,11次循环后降解效率超过83%,表现出较好的可重复利用性和可持续的催化效率。最后设计制备了3D打印叶轮搅拌反应器,并对其潜在的实际应用进行了评估。因此,本研究中提出的策略可为设计功能装置作为PMS活化剂用于有机污染物去除提供新思路。(2)3DP-HPC@NC@CoAl-LDO及其连续流动可替换式反应器活化PMS降解水中卡马西平通过简单的水热反应以及退火处理,成功制备了自悬浮钴铝层状双金属氧化物/氮掺杂碳修饰的3D打印分级多孔陶瓷(3DP-HPC@NC@CoAl-LDO)。结果发现3DP-HPC@NC@CoAl-LDO可高效地活化PMS,在30 min内可去除94.5%的卡马西平(Carbamazepine,CBZ)。本研究发现阴离子和天然有机物对降解过程有抑制作用,并且淬灭实验、EPR结果和电化学研究显示,自由基途径(SO4·-、OH·和O2·-)与非自由基途径(~1O2和电子转移)共同导致了CBZ的降解,其中非自由基途径主要参与了CBZ的降解过程。结合LC-MS检测到的降解产物,本论文提出了CBZ可能的降解途径,并对降解产物的相对毒性进行了评估。结果表明,3DP-HPC@NC@CoAl-LDO/PMS体系有效降低了CBZ氧化产物毒性。此外,3DP-HPC@NC@CoAl-LDO在13次循环使用中表现出了持久高效的降解效率(>80%)。更重要的是,成功设计和制作了连续流动可替换式催化反应器并获得了良好的CBZ处理效果。本研究提出的策略可能为PMS高效活化剂的制备及其在废水处理功能器件方面的实际应用提供思路。