论文部分内容阅读
掺杂的镓酸镧具有高的氧离子电导率、氧迁移数以及较好的稳定性,是一种有前景的中温固体氧化物燃料电池(ITSOFC)电解质材料。以掺杂的镓酸镧为电解质的高性能二甲醚(DME)ITSOFC的开发逐渐引起人们的兴趣。本文考察了镍-铁-镓酸镧材料作为DME燃料电池阳极的性能,并对用于阳极测试的三电极测试体系进行了初步研究,分析了参比电极位置、对电极活性对测试结果的影响。
用浸渍法制备了系列Ni-Fe-La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.115Co0.085O3(Ni-Fe-LSGMC8.5)复合阳极,LSGMC8.5占电极质量的25wt%。利用多种技术考察了电极物相组成、微观结构以及催化氢、二甲醚氧化的电化学性能。结果表明,镍、铁在电极中以合金的形式存在,并与镓酸镧存在一定的反应。电极以及电极/电解质界面的微观结构与电极中Ni-Fe摩尔比有关,铁含量的增加促进了电极的烧结并改变了电极/电解质界面的微观结构。Ni∶Fe为8∶2(Ni8-Fe2)至7∶3(Ni7-Fe3)的电极具有好的电极以及电极/电解质界面结构,并具有较小的电极极化电阻以及欧姆电阻。其中Ni8-Fe2/La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.15Co0.05O3(LSGMC5)/Sm0.5Sr0.5CoO3-LSGMC5电池在1073K、以H2和DME为燃气时的最大功率密度分别为1.20、0.99W·cm-2。
考察了Ni8-Fe2阳极催化二甲醚氧化的稳定性与积碳特性。以50%DME为燃料、1073K下,电极具有高的活性与稳定性,电极中不存在明显的积碳现象。随着温度的降低,电池性能的衰减较快,并出现了积碳。初步研究了1073K下Ni8-Fe2电极上进行的DME氧化反应动力学。反应速率的氧活度级数为1。反应速率与DME分压的关系比较复杂,在低DME分压下反应速率随DME分压的增加而增加,在高DME分压下略有减小。
首次系统研究了参比电极位置、对电极活性对三电极测试结果的影响。结果显示,参比电极位置对工作电极活性高于对电极体系的测试有较大影响,而对低活性工作电极的测试没有明显影响。利用三电极体系表征电极,需保证对电极活性明显高于工作电极。