【摘 要】
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最近几年广为研究的半赫斯勒化合物(half-Heusler)被研究者普遍认为是目前最有大规模商业化应用的高温热电材料之一,原因是其具有许多优异的性能,例如电学性能、热稳定性和机械性能等等。经过这几年研究者的大量实验和理论研究,现在P型half-Heusler化合物的热电优值(zT)已经达到1.5,具备了组装成热电器件用于应用的条件。因此,探索制备大块热电材料的工艺,以及寻找到与之匹配的形成较小接触
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最近几年广为研究的半赫斯勒化合物(half-Heusler)被研究者普遍认为是目前最有大规模商业化应用的高温热电材料之一,原因是其具有许多优异的性能,例如电学性能、热稳定性和机械性能等等。经过这几年研究者的大量实验和理论研究,现在P型half-Heusler化合物的热电优值(zT)已经达到1.5,具备了组装成热电器件用于应用的条件。因此,探索制备大块热电材料的工艺,以及寻找到与之匹配的形成较小接触电阻和接触热阻的电极材料成为当务之急。本文以NbFeSb基half-Heusler合金为研究对象,主要研究了大块热电材料的制备工艺和其性能衰减的原因,以及筛选合适的金属做电极获得较小的接触电阻,并研究了电极结在高温下的稳定性。获得如下主要结果:1)相比于小块材料,制备大块NbFeSb基half-Heusler热电材料,比较重要的工艺变化是要延长热电材料的烧结时间,以及延长烧结后的样品的退火时间。这样可以获得高致密度和基本无杂相的大块NbFeSb基half-Heusler热电材料。但同时会引起晶粒的长大,减少晶界对声子的散射,导致大块NbFeSb基half-Heusler热电材料在整个测试温度区间的热电性能有所下降。在1123 K时,热电优值zT降低大概10%,达1.0左右。2)Nb0.8Ti0.2FeSb/Ti热电结在SPS烧结期间,在界面处形成了贫铁层和Ti0.9Fe0.1层。Nb0.8Ti0.2FeSb的功函数低于Ti0.9Fe0.1中间层的功函数,它们形成欧姆接触。接触电阻率为约0.15??·cm-2。这比最近报道的Nb0.8Ti0.2FeSb/Mo热电结的接触电阻还要小,有望使half-Heusler热电器件获得更高的转化效率。而且,进一步研究发现在该界面层中场发射是主要的载流子传输机制。经过973 K的长时间时效处理后,Ti0.9Fe0.1层和贫铁层逐渐扩大。经过25天的老化,接触电阻率达到1.9??·cm-2。界面层的厚度随老化时间的平方根线性增加,这表明界面层的生长是由Fe和Ti原子的互扩散决定的。3)经过点缺陷的形成能的计算,half-Heusler结构中间隙铁具有最低的形成能,是该结构中最可能稳定的缺陷。实验研究发现,NbFeSb中最大间隙铁浓度约为6%,继续增加Fe元素会导致杂相Fe2Nb和Fe单质的产生。纯NbFeSb显示了p型非简并半导体的典型性能。在NbFeSb系统中引入间隙铁原子可以降低晶格热导率,但是对材料的电学性能的影响不大。
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