臭氧空洞形成中起关键作用的几个异相化学反应的理论研究

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臭氧空洞是世界性的难题,它的形成机理的研究是前沿课题.在极地云面上(PSC表面和冰表面),硝酸氯(CLONO<,2>(g)+H<,2>O(ad)→HNO<,3>(ad)+HOCL(g);(2)CLONO<,2>(g)+HCL(ad)→HNO<,3>(ad)+CL<,2>(g);(3)HOCL(g)+HCL(ad)→H<,2>(ad) +CL<,2>(g).反应结果是把对光不敏感的物种思变成对光敏感的物种,进而消耗臭 氧分子.该三个反应在臭氧空洞形成中起关键作用.采用量子化学从头计算方法,对 上述反应进行了研究.研究表明冰结构对异相反应起主要作用.提出了"多分子过渡 态(TMS)"机理和"结构催化"机理,且与先前已有的"离子催化机理"广义上具有一性,使得TMS机理克服了原先机理的不足又容易被普遍接受.预测了一类需要实验结果验证的快反应.发现了键的协同作用及电子转移,提出了"结构催化"概念.计算的 结果从定量数据上表明了冰结构具有很好的作用,在冰表面上在平流层条件下是通过 结构催化和水化催化反应的,水化增强物种的离子特性.研究结果与现阶段已有的实 地观察和实验结果相一致;能解释南极春季臭氧空洞;1998年南极夏季臭氧空洞和北 极臭氧空洞;及青藏高原上空出现臭氧低值.
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