【摘 要】
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目前,水环境污染已引起研究学者们的密切关注。水体中Cr(Ⅵ)具有高毒性、难降解的特点,并可通过食物链逐级传递给人类,给人类的健康带来潜在隐患。纳米零价铁(n ZVI)作为一种新型材料,因其比表面积大、还原活性高,在治理水体Cr(Ⅵ)中取得了瞩目的成绩。但n ZVI传统的合成方法所需设备昂贵,所需化学试剂可能对环境造成二次污染。此外,n ZVI因磁性和分子间作用力易团聚成大颗粒,使活性大大降低,这些
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目前,水环境污染已引起研究学者们的密切关注。水体中Cr(Ⅵ)具有高毒性、难降解的特点,并可通过食物链逐级传递给人类,给人类的健康带来潜在隐患。纳米零价铁(n ZVI)作为一种新型材料,因其比表面积大、还原活性高,在治理水体Cr(Ⅵ)中取得了瞩目的成绩。但n ZVI传统的合成方法所需设备昂贵,所需化学试剂可能对环境造成二次污染。此外,n ZVI因磁性和分子间作用力易团聚成大颗粒,使活性大大降低,这些缺陷极大地限制了n ZVI在环境治理中的应用。针对存在的问题,本课题以芒果皮提取液作为还原剂,利用柠檬酸改性芒果皮为载体绿色合成了柠檬酸改性芒果皮负载纳米零价铁(MP-n ZVI/CP)复合材料,并将其用于水体中Cr(Ⅵ)的治理。首先,通过单因素法优化了芒果皮提取液中多酚含量。取提取温度为60℃、液质比为25:1、乙醇体积分数为50%时所得提取液与0.1M Fe2+以V提取液:VFe2+为1:1合成的MP-n ZVI对Cr(Ⅵ)的去除效果显著优于提取液和Fe2+溶液,三者去除Cr(Ⅵ)的动力学过程均符合伪二级过程,证实了化学作用在Cr(Ⅵ)的去除中占主导作用。由表征可知,绿色合成的MP-n ZVI主要以非晶型存在,其表面光滑、外观规则,具有Fe~0核心、有机物为包裹外层的核壳结构。其中心的Fe~0粒径在50 nm左右,聚集体直径约为290 nm。其次,MP-n ZVI易团聚,则必须对其改性。芒果皮经过柠檬酸改性后作为载体合成MP-n ZVI/CP。结果表明:MP-n ZVI/CP对Cr(Ⅵ)的去除效果优于单一的MP-n ZVI,MP-n ZVI与改性芒果皮两者之间存在协同作用;p H降低、投加量增大和温度升高均有利于去除Cr(Ⅵ)。由SEM、BET、XRD、FTIR表征结果可知,原始的芒果皮表面光滑,经过柠檬酸改性后,表面粗糙度明显增大,-COOH和-OH数量增多。经负载后,纳米零价铁均匀地分散在改性芒果皮上,材料的比表面积和介孔数量均显著增加。与Cr(Ⅵ)反应后,材料表面发生不同程度的坍塌,腐蚀程度增大,铁氧化物和铁氢氧化物增多。再次,MP-n ZVI/CP去除Cr(Ⅵ)过程动力学更符合伪二级模型,去除过程是由快反应——慢反应——平衡三个阶段构成,其可能涉及到粒子内扩散、膜扩散等多种机制;该过程吸附等温模型更符合Freundlich模型,为非均相多层吸附。同时,结合其他几种模型参数可知,该过程容易发生且涉及强化学作用。热力学参数△H0>0,△S0>0,△G0<0,表明该过程为热力学上自发进行的吸热反应。由XPS表征可知,MP-n ZVI/CP与Cr(Ⅵ)反应后的MP-n ZVI/CP中既有Cr(Ⅵ)又有Cr(Ⅲ),且Cr(Ⅲ)含量明显高于Cr(Ⅵ),说明复合材料去除Cr(Ⅵ)涉及到吸附和还原,且还原占据主导地位;Cr(Ⅲ)-Fe(Ⅲ)的氢氧化物证实了共沉淀的存在;此外,金属表面的官能团还可能与Cr(Ⅵ)发生了离子交换。最后,该复合材料在空气中存在75 d后去除率仍然>70%;0.1M HCl再生效果最好,四次使用时的去除量为20.28 mg g-1;当有不同浓度离子共存时,Cl-、HCO3-、NO3-影响不大,H2PO4-会强烈的抑制Cr(Ⅵ)的去除效果,而SO42-对Cr(Ⅵ)去除有促进作用;用于处理不同类型水体时,自来水去除率下降较多,而海水在2.5~25 mg L-1范围内Cr(Ⅵ)均具优良的去除效果;经复合材料处理后,空心菜体内总Cr含量降低,叶片内叶绿素含量增多。
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