过渡金属/氮掺杂碳基复合材料的制备及其在超级电容器和锌空电池中的应用

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碳材料具有优异的导电性、热稳定性和电化学活性,其作为电极材料在超级电容器、锌空电池等能源储存转化领域具有广泛的应用前景。超级电容器是一种新型、高效的储能器件,具有高功率密度、长期循环稳定性和快速充放电等性能。锌空电池是以锌作负极,活性碳材料作正极,利用锌和氧气之间的氧化还原反应产生能量的新型能源器件,具有制备简单、能量密度高、成本低和环境兼容性好等优点,备受科研人员的青睐。电极材料的活性和稳定性决定了超级电容器和锌空电池的性能。如何获得高电化学活性的电极材料是目前超级电容器和锌空电池领域的一个关键问题。本文通过将碳材料与赝电容材料复合或杂原子掺杂(包括过渡金属氧化物、氮原子掺杂、金属-氮共掺杂)制备高电化学活性、高稳定性的电极材料并应用于超级电容器和锌空电池。主要研究内容和结论如下:(1)聚吡咯衍生的氮掺杂碳纳米管原位生长二氧化锰纳米片复合材料的制备及其在超级电容器中的应用利用醋酸锰和高锰酸钾间快速的氧化还原反应,在聚吡咯管衍生的氮掺杂多孔碳纳米管(N-CNTs)表面原位生长MnO2纳米片制备兼具良好的导电性和高比表面积的N-CNTs@MnO2。在N-CNTs和MnO2纳米片的协同作用下,N-CNTs@MnO2-800表现出优异的赝电容性能。在电流密度为1 A g-1时,N-CNTs@MnO2-800具有219 F g-1的比电容;在5 A g-1的电流密度下,其表现出良好的长期循环稳定性。(2)钴、铁双金属-氮共掺杂的多孔碳纤维的制备及其在锌空电池中的应用将含铁配位的离子液体(IL-Fe)的钴基沸石咪唑框架(ZIF-67)和聚丙烯腈共混纺丝,并在不同温度下碳化处理获得双金属-氮共掺杂的多孔碳纤维(Co/Fe-N-CFs)。其中ZIF-67和IL-Fe分别作为钴、氮和铁、氮来源。研究发现Co/Fe-N-CFs-800具有最佳的孔结构和丰富的催化活性位点,其在氧气还原反应(ORR)过程中表现出良好的催化性能。Co/Fe-N-CFs-800的ORR起始电位和半波电位分别为0.951和0.852 V,优于商用的 Pt/C 催化剂(0.930 和 0.830V)。此外,以 Co/Fe-N-CFs-800 为正极的锌空电池表现出良好的倍率性能和循环稳定性。
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