【摘 要】
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本文选取煤厂废物粉煤灰为原料,通过酸、碱溶液处理提取硅液,成功合成粉煤灰基介孔分子筛MCM-48。用有机物和无机物分别进行改性:第一,采用有机物聚苯胺改性粉煤灰基MCM-48分子筛,得到了聚合物基吸附剂,用于重金属离子的去除。第二,采用无机物ZnFe2O4复合粉煤灰基MCM-48分子筛,再与BiOBr水热复合,得到了复合型光催化剂,用于有机污染物的降解。结论如下:（1）使用3 moL/L的盐酸对粉
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本文选取煤厂废物粉煤灰为原料,通过酸、碱溶液处理提取硅液,成功合成粉煤灰基介孔分子筛MCM-48。用有机物和无机物分别进行改性:第一,采用有机物聚苯胺改性粉煤灰基MCM-48分子筛,得到了聚合物基吸附剂,用于重金属离子的去除。第二,采用无机物ZnFe2O4复合粉煤灰基MCM-48分子筛,再与BiOBr水热复合,得到了复合型光催化剂,用于有机污染物的降解。结论如下:（1）使用3 moL/L的盐酸对粉煤灰进行酸处理除杂,设置3-6 moL/L的氢氧化钠溶液提取硅液。从脱硅时间,脱硅温度和碱液浓度三个变量,来评估脱硅率高低。得到结论:在110℃下,5moL/L氢氧化钠溶液水热反应90min,脱硅率高达82.16%。此脱硅液制备的介孔分子筛MCM-48形貌和结晶度良好。其比表面积、平均孔径和孔容分别为823.7 m~2/g、3.17 nm和0.65 cm~3/g。（2）聚苯胺改性 MCM-48 分别得到不同比例 MCM-48/0.5PANI、MCM-48/1PANI、MCM-48/1.5PANI复合材料。其中MCM-48/1PANI的形貌和吸附性能最优,比表面积、平均孔径和孔容分别为 87.2m~2/g、3.91 nm 和 0.08 cm~3/g。在重金属离子的吸附中,MCM-48/1PANI 对 Cd2+、Co2+、Cu2+的去除率可以达到96.88%、90.82%和81.73%,对Cd2+表现出优良的吸附能力。MCM-48和MCM-48/1PANI吸附剂的动力学模型更符合拟二级动力学方程,吸附材料与金属离子之间通过电子作用来进行化学吸附。等温吸附模型更遵循Langmuir模型,表示吸附剂在表面单层均匀进行吸附。在共存离子的吸附实验中,离子的选择性顺序为Cd2+＞Co2+＞Cu2+,最后研究MCM-48/1PANI复合吸附剂经过5次循环后仍有优良的吸附性能。（3）采用水热法分别合成了 MCM-48/ZnFe2O4和不同比例MCM-48/ZnFe2O4/BiOBr复合半导体,标记为 0.5 MZBB、0.75 MZBB、1 MZBB。通过 XRD、SEM、FT-IR、XPS 等技术表征,表明0.75MZBB复合半导体形貌和结晶度最优,成功制备出n型复合半导体。此外,0.75MZBB复合半导体的导带更负、价带更正、强可见光吸收,光生电子-空穴的分离效率最高。（4）探究光催化活性的过程中,30mg光催化剂在40mg/LRhB溶液中降解60min,降解率大小为:0.75 MZBB＞0.5 MZBB＞1 MZBB＞MCM-48/ZnFe2O4＞BiOBr,矿化效果与此相同。使用0.75 MZBB复合催化剂,深入研究溶液初始浓度和溶液pH值对污染物降解的作用。实验发现,RhB溶液的降解率随浓度和pH增加皆表现先增后减的规律,pH=6,溶液浓度为40 mg/L时,降解效果达到99.05%,几乎降解完全,颜色接近无色。活性基团捕捉实验证实,·OH自由基起主导作用,·O2-次之,h+最弱。经过5次循环测试中,0.75 MZBB催化剂的降解率从99.23%降为91.43%,仍为性能良好的光催化剂。
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