石墨烯基纳米片层(GBNs)是单片层的二维碳纳米材料,由于优异的性质,GBNs已在光学、电学、机械学及环境污染控制等领域引起来的广泛的关注。在环境领域,GBNs由于其巨大的比表面积,特殊的表面性质,而被认为是一种超强的吸附材料,其能通过表面吸附,有效吸附富集水中的重金属离子及有机污染物。但是,虽然GBNs对污染物具有超强吸附性能,纳米材料直接应用于水体净化势必会造成材料难回收、易流失等问题。通过结构组装,GBNs可形成特定结构的石墨烯基膜材料,膜结构的构建不但保留了 GBNs原本的优异性质,赋予了其污染物截留的性能,同时也解决了其易流失、难回收等问题。针对GBNs与污染物相互作用的界面机理及构效关系等问题,本文系统地研究了氧化石墨烯(GO)与金属离子相互作用过程中的吸附-团聚及结构变化。构建了二氧化硅@石墨烯核壳材料,使单层化石墨烯(rGO)在水中稳定存在成为可能,并系统研究了单层化rGO对菲(PHE)的超强吸附性能与界面作用机理。针对GBNs的膜结构组装及器件化应用问题,本文构建了高性能的石墨烯-二氧化硅超薄复合膜,在保持其截留效率的同时,实现了污水处理效率的最大化。构建了具有吸附、截留双重污染物去除性能的石墨烯-活性炭复合膜,其可以通过单次过滤一步去除水中的多种污染物。通过纳米结构的重整,实验在不添加交联剂的情况下,实现了纯活性炭超滤膜的制备,在相同截留效率下,该活性炭膜的水处理效率是传统商业超滤膜的25倍以上。该论文的主要创新及结论如下:(1)利用胶体团聚动力学与等温吸附曲线相结合的方法,系统研究了 GO与金属离子相互作用过程中的吸附-团聚行为。研究发现,表面吸附作用相比于双电层压缩,能在更大程度上改变GO的电性,并引起团聚、沉淀。GO在金属离子的作用下胶体性质的变化存在吸附、结构变化及团聚絮凝三个过程,在重金属离子的表面吸附作用诱导下,GO在团聚过程中会形成一维的碳管结构、二维的层层堆叠结构及三维的球状结构。(2)通过表面电性调控,成功制备了二氧化硅@石墨烯核壳材料,在基底Si02的作用下有效解决了 rGO在水中的纳米团聚,使单层化rGO在水中稳定存在成可能。研究发现,单层化rGO具有超强的吸附性能,其吸附性能是原始团聚态rGO的100倍,也是正十六烷-水分配系数的1000倍,吸附性能远超于常规的炭质吸附材料如:活性炭、生物炭、碳纳米管等。通过调控单层化rGO表面的含氧官能团数量,实验进一步系统地研究了不同rGO界面与PHE相互作用的界面过程,提出了吸附过程中PHE对石墨烯疏水表面纳米水分子的取代置换作用,合理阐释了单层化石墨烯吸附多环芳烃过程中的Kd值(Kd=Qe/Ce,指吸附过程分配系数)先升高后降低的反常现象。(3)利用表面电性调控,制备了纳米SiO2插层的超薄GO膜,由于其超薄的性质及可控的层间结构,与原始GO膜相比,该膜在保证其截留性能不变的前提下,水处理效率提升了 2-65倍。同时,SiO2插层可有效调控GO膜表面的粗糙程度、亲疏水性及表面电性等性质,为GO膜的应用提供了更广泛的应用前景。(4)通过表面电性及π-π作用的调控,成功制备了以rGO为交联剂的独立石墨烯-活性炭复合全碳膜。全碳的本质赋予了其超强的化学稳定,使其能广泛应用于在水、酸碱溶液及有机溶剂净化领域。通过调节rGO的添加量,膜的截留尺寸可实现从微米级到纳米级尺度的有序调控,并有效截留水中或有机溶剂中的纳米和微米级颗粒。该膜不但保留了石墨烯膜的截留性能,同时也保留了 AC超强的吸附性能。除了对颗粒态污染物的截留,其还可实现对水中或有机溶剂中的溶剂性分子、离子,如:PHE、亚甲基蓝(MB)、Ag+等的高效吸附去除。鉴于其双重污染物去除机制,该膜可通过单次过滤一步去除溶液中的多种污染物。(5)利用表面活性剂辅助的超声剥离法,实现了对AC结构的层层剥离,发现AC颗粒的内部结构由零维纳米炭球、二维类石墨烯片层及更小的碳量子点组装形成。通过层层剥离、表面电性调控及过滤组装,AC可实现纳米重组构建成特定的纯活性炭超滤膜。该膜具有超强的化学稳定、窄的截留尺寸、超高的水通量及表面抗污损性,在相同截留效率前提下,该膜的水处理效率是常规商业滤膜的25倍以上,在水体净化领域及膜分离领域有巨大的应用前景。