MnOx/SAPO-11催化剂的制备及其低温NH3-SCR性能与反应机理研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:donglaoshi_imnu
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
目前,氨选择性催化还原(Ammonia-Selective Catalytic Reduction,NH3-SCR)是去除固定源氮氧化物(NOx)最有效的方法之一。商业用V2O5/Ti O2系催化剂的活性温窗是300400℃,且催化剂易受飞灰、As、SO2影响失活。因此,可将SCR装置置于除尘以及脱硫之后以延长催化剂的寿命,此时烟气温度小于250℃。所以,开发具有优良的低温NH3-SCR活性和抗SO2性能的环境友好型催化剂,对实际工业应用具有重要的意义。锰氧化物(MnOx)不仅含有多价态的Mn、具有多种不同结构和形态,使MnOx能够在SCR反应中实现完整的氧化还原反应循环。铈氧化物(Ce Ox)同样具有多价态,且能够优先与SO2结合,保护活性中心。SAPO-11分子筛具有适宜的表面酸性以及规整的孔道结构,作为载体时能够使活性组分较好地分散在其表面,且不会产生二次污染。本文以SAPO-11作为载体,MnOx作为活性组分,Ce作为掺杂金属,制备了一系列MnOx/SAPO-11以及Ce改性的催化剂,并研究了低温NH3-SCR性能、反应机理以及抗SO2性能。首先,分别考察了浸渍法、柠檬酸络合法以及沉淀法对MnOx/SAPO-11催化剂催化性能的影响。结果显示,沉淀法是最适合此体系的制备方法。表征结果表明,制备方法以及SAPO-11的分散作用使催化剂表面形成了更多无定型态MnOx,使其具有较大的介孔及外表面积、更高比例的Mn4+和化学吸附氧,同时表面存在对反应有利的中强酸以及强酸中心,有利于关键中间物种NO2的形成,从而具有最佳的低温SCR活性。其次,在筛选出最佳制备方法的基础上,考察了制备条件对MnOx/SAPO-11催化剂催化性能的影响。当(NH4)2CO3作沉淀剂、Mn负载量为20wt.%以及在400℃下焙烧时,催化剂具有最佳的SCR活性。在120280℃温度范围内,催化剂的NO转化率保持在90%以上,且在160220℃的NO转化率和N2选择性均接近100%。沉淀剂对催化剂表面MnO2物种的形成具有关键作用,合适的负载量和焙烧温度会使催化剂表面非晶态和晶态比例达到最佳,从而表现出最优活性。再次,采用原位红外手段对沉淀法制备的MnOx/SAPO-11催化剂上SCR反应机理进行了研究。结果表明,160℃时,弱吸附态NH3和B酸位上NH4+为主要活性物种,硝酸盐NO3-和气态以及吸附态NO2是关键中间物种,反应过程中同时存在E-R机理和L-H机理。最后,在考察催化剂抗SO2性能的基础上,对其进行了掺杂Ce的改性研究。通过共沉淀进行掺杂且Ce/Mn为0.8的催化剂因形成了锰铈固溶体,使催化剂表面氧含量增加,其低温活性明显提升。Ce能够优先与SO2结合,有效抑制Mn4+向Mn2+的不可逆转化,保护活性中心,因而抗硫效果显著。
其他文献
目的探讨三维适形放疗联合化疗治疗中晚期非小细胞肺癌临床疗效。方法选择92例中晚期非小细胞肺癌患者,随机分为对照组和观察组2组各46例,对照组用TP方案治疗,观察组用三维适
目前,我国基础教育课程改革的一个显著特征就是强调学习方式的转变。其目的是使学生在获得基础知识与基本技能的同时学会学习,形成正确的价值观。促进学生在教师的指导下主动并
脑出血患者气管切开后气管插管的气囊压力不当易引起多种并发症。因此,对气管切开患者护理时要做好气囊压力测压和专项护理,以维持气囊有效压力,避免过低、过高对患者造成不必要
利用卫星观测闪电资料、地面闪电定位资料和卫星观测的气溶胶光学厚度(Aerosol Optical Depth,简称AOD)资料,对华东地区闪电密度与气溶胶的时空分布、年际变化趋势、季节变化
目的研究核黄素磷酸盐缓冲液的吸收光谱及紫外光稳定性。方法采用可见分光光度计测定核黄素磷酸盐缓冲液的吸收光谱及在不同紫外光光照时间的吸光度。结果核黄素磷酸盐缓冲液
根据沿空送巷的技术特点,通过对工作面残余支承压力沿倾斜方向分布规律的分析,介绍百善矿645综采工作面通过合理布置沿空巷道和适当调整支架参数成功地实施了大断面沿空送巷
随着人们的健康和保健意识逐渐增强,药学服务日益凸显出其重要的地位。而我国目前社会药店执业药师仍然存在数量、素质双低的情况,传统的药学高等教育存在诸多弊端,专科毕业
目的分析穿刺引流及液化技术治疗高血压脑出血的疗效及安全性。方法选择2012年6月至2015年8月我院收治的72例高血压脑出血患者为研究对象,随机分为对照组与研究组各36例。对