基于平面薄膜堆栈结构的光学调控与荧光增强研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院上海技术物理研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:slhulala
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光是一种重要的信息载体,在人类认识和改造世界中扮演着重要的角色,随着科学的发展,人们逐渐认识到光的本质是电磁波。而实现对电磁波的人为操控,一直是人类梦寐以求的理想。人工电磁材料是将人造单元结构以特定方式排列形成的具有特殊电磁特性的人工结构材料。一维平面薄膜堆栈结构,是超构材料领域的一个重要分支,具有结构简单、制备容易、与现代半导体工艺兼容等特点,近年来正日益受到广泛关注。全无机铯铅卤钙钛矿量子点,由于具有光吸收系数高、发射波长灵活可调、量子产率高等优异光电性能,在太阳能电池、发光二极管、光电探测器等领域展现了非常诱人的应用前景。本论文旨在通过理论设计和实验制备平面薄膜堆栈结构实现对电磁参数的人工调控,并研究其耦合增强钙钛矿量子点光致发光的物理过程和作用机制。主要研究内容与创新点如下:一、提出并证明了使用金属薄膜可以显著增强天然高性能荧光团Cs Pb Br3钙钛矿量子点的发光,研究了PL强度随银薄膜和二氧化硅介质层厚度变化的函数关系。研究发现,当银薄膜厚度为60 nm,二氧化硅厚度为10 nm时,获得了相对参考样品最高达11倍的PL增强因子。数值模拟场分布展示了场增强效应和时均能量耗散密度,时间分辨荧光寿命测试揭示了PL强度衰减的微观动力学过程。PL较大增强背后的内在物理机制包括两方面:强烈的光学非对称类F-P薄膜干涉效应导致激发波长处的吸收大大增强;表面等离激元提高了发射波长处的辐射速率和量子效率。该研究为拓展高性能钙钛矿光电器件的实际应用开辟了新的途径,如发光二极管、等离子体激光器和生物传感器等。二、提出并实验制备了一种双层新型的超薄、大面积、共振可调的平面纳米媒质,器件结构由深亚波长厚度、高吸收率特性的氧化铜(Cu O)薄膜和金(Au)薄膜构成。实验结果显示,通过改变Cu O薄膜厚度可以灵活调节Cu O/Au双层堆栈结构的反射光谱,以其为基底旋涂Cs Pb Br3钙钛矿量子点后与裸石英直接旋涂Cs Pb Br3量子点参考样品相比实现了最大7倍的荧光增强,随着氧化铜薄膜厚度的增加PL增强因子逐渐减小。理论分析表明,荧光增强效应与光学非对称法布里-珀罗薄膜干涉引起高效光吸收和场增强导致自发辐射速率加快相关。所提出由金属和高损耗介质构成的光学涂层方案,在金属结构色、光检测、能量收集和辐射制冷等多种应用领域具有良好发展潜力。三、提出并实验证明了利用三层MIM和五层MIMIM等离子体纳米腔可以实现Cs Pb Br3量子点的荧光增强。首先,利用传输矩阵方法优化了结构参数,并在实验上制备了纳米腔样品。PL测试发现,405 nm激发波长与520 nm量子点发射波长处的三层MIM共振腔具有约为6~7倍的荧光增强效果。MIMIM双波长体系中,由于吸收增强和耦合发射效应的共同作用,获得了显著的12倍PL增强。利用数值模拟给出电磁场分布特征和吸收能量耗散情况,阐明了光致发光增强作用的场增强机制。时间分辨荧光技术分析了复合体系发光的衰减动力学过程。所提出的等离子体腔调控光发射的解决方案,为促进光学领域的工程应用建立了通用的平台,具有较高灵活可调度和广泛用途。四、理论设计并实验探索了利用多层Tamm等离激元光学微腔调控Cs Pb Br3量子点的自发辐射。首先,在理论上设计了光学Tamm等离激元的基本结构和材料组分,并利用转移矩阵方法对实验参数进行了扫描优化。接下来,据此优化参数在实验上制备了样品,SEM截面和光学反射谱表明,实验与理论计算结果吻合较好。最后,复合体系的PL测量显示,特征波长在530 nm的微腔体系相对参比样品实现了约5倍的荧光增强。数值模拟结果显示,TPP光学微腔中电场和磁场呈不对称分布特征,吸收的能量主要耗散在微腔顶层金属和量子点中。尽管已取得初步的PL调控效果,但实验上仍存在进一步优化空间,该研究为拓展Tamm等离激元微腔的多种光电应用奠定了基础。
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