【摘 要】
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可形变的聚合物纳米粒子因其在生物医学、催化、传感等领域的应用前景而备受人们关注,而嵌段共聚物自组装是目前便捷高效制备各种形貌的聚合物纳米粒子的重要途径之一。相较于常规的本体和溶液自组装,嵌段共聚物乳液受限自组装由于高分子链的受挫效应、界面模板作用以及乳液界面相互作用等因素,可获得形貌均一、组装结构独特的纳米粒子。为实现嵌段共聚物乳液受限组装结构的精确调控,丰富组装体的形貌结构,通常可在组装过程中引
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可形变的聚合物纳米粒子因其在生物医学、催化、传感等领域的应用前景而备受人们关注,而嵌段共聚物自组装是目前便捷高效制备各种形貌的聚合物纳米粒子的重要途径之一。相较于常规的本体和溶液自组装,嵌段共聚物乳液受限自组装由于高分子链的受挫效应、界面模板作用以及乳液界面相互作用等因素,可获得形貌均一、组装结构独特的纳米粒子。为实现嵌段共聚物乳液受限组装结构的精确调控,丰富组装体的形貌结构,通常可在组装过程中引入刺激响应性组装单元,通过外场刺激对嵌段共聚物的组装行为进行更加复杂的调控,从而获得具有可控形貌转变的聚合物纳米粒子。相比于温度或者p H等常见的外场刺激,光刺激具有非接触、易控制和高时空分辨等优点,无需改变体系原有的物理或化学环境,是一种非介入模式的刺激手段。然而,制备具有光刺激形貌转变的嵌段共聚物纳米粒子仍鲜有报道。偶氮苯（Azo）,作为一种常见的光响应基团,在紫外/可见光刺激下会发生反式-顺式构象转变,反式构象偶氮苯的疏水性较强,顺式构象偶氮苯的亲水性较强。本论文设计合成了含有偶氮苯基团的光响应小分子,将其引入嵌段共聚物乳液受限自组装,基于偶氮苯基团的光致异构化转变有效调控嵌段共聚物与乳液界面的选择性和亲和性,进而实现了聚合物纳米粒子形貌的光控转变,并将其用于药物装载和光控药物程序化释放,主要研究内容与结论如下:（1）通过乳液受限自组装制备可光控序列解离的聚苯乙烯-b-聚（2-乙烯基吡啶）（PS-b-P2VP）纳米粒子。合成一系列含有偶氮苯基团的溴代烷烃分子,将这些光响应性小分子添加到PS-b-P2VP,进行乳液受限共组装。通过调控光响应性小分子添加剂的烷基链长度以及添加量,制备出一系列长径比、形貌不同的PS-b-P2VP纳米粒子。在溶剂吸附退火条件下施加紫外光刺激,偶氮苯基团发生反式-顺式异构化转变导致乳液界面性质发生变化,从而使得PS-b-P2VP纳米粒子的组装形貌发生从条带状粒子-风琴状粒子-球形粒子的序列解离。利用聚合物纳米粒子结构的光控序列解离,实现装载药物的精准可控释放。（2）通过乳液受限自组装制备可光控可逆形貌转变的聚苯乙烯-b-聚（4-乙烯基吡啶）（PS-b-P4VP）纳米粒子。合成一系列含有偶氮苯基团的三甲基溴化铵盐作为光响应表面活性剂用于PS-b-P4VP乳液受限自组装,研究了光响应表面活性剂的疏水烷基链长对嵌段共聚物组装形貌的影响。在此基础上施加光刺激作用,基于偶氮苯基团在紫外/可见光照下的反式-顺式异构化转变,调控表面活性剂对不同嵌段的亲和性,实现组装结构在PS为最外层的洋葱状粒子-条带状粒子-P4VP为最外层的反相洋葱状粒子之间的可逆形貌转变。将具有光控可逆形貌转变的聚合物粒子作为药物载体,能够实现药物分子的光控精准程序化释放。
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