近年来,使用碳基材料负载过渡金属作为脱硝催化剂,已经成为了研究重点方向。氧化石墨烯因其优良的物理化学性质,其负载过渡金属形成的材料具有优异的脱硝性能,但是其反应机理、脱硝主控因素缺乏深入的微观解释。密度泛函理论（density functional theory,DFT）是一种研究多电子体系电子结构的量子力学方法,是计算材料学领域最常用的方法之一。本课题使用密度泛函理论,提出了一种石墨烯负载金属氧化物模型结构的建立方法,将对NO分子在其表面的吸附位点进行能量测试,并对其分解机理进行了反应路径和过渡态搜索计算。研究的主要内容和结论如下:（1）为了筛选出具有对NO分子较好吸附能力的催化剂体系,研究了NO分子在不同金属氧化物表面上的吸附位点测试。结果表明在α-Fe₂O₃（001）表面上,N原子垂直向下吸附时,Fe原子对其的吸附能最大,数值为3.37 eV,而O原子垂直向下和NO分子平行金属吸附时,Fe原子对NO的吸附能分别为1.65和1.70 eV。这说明N原子垂直向下吸附在Fe原子Top位点上是最佳的吸附方式。同时,对比NO在氧化铁、氧化铬以及双金属掺杂的氧化物表面上的吸附能,发现氧化铬表面对于NO分子的吸附能为3.84 eV,大于氧化铁表面对NO的吸附能3.37 eV,说明氧化铬比氧化铁具有更强的NO分子吸附能力。而当氧化铁表面掺入金属Cr后,NO分子吸附能从3.37 eV提升到了4.34 eV。Bader电荷的计算结果表明,NO分子可以从氧化铁表面得到0.36个电子,而当氧化铁表面掺杂铬之后,NO分子得到了0.68个的电子。以上结果证明,双金属的掺杂可以改变金属氧化物的电子结构性质,提升其对NO分子的吸附能力。（2）针对石墨烯作为还原剂对NO脱硝机理的研究问题,建立了石墨烯缺陷片层负载金属氧化物模型结构,利用密度泛函理论和过渡态理论,使用CI-NEB方法探究了不同催化剂体系催化还原NO的反应路径。反应路径的计算包括三个阶段,分别是NO分子在催化剂表面的分解、反应碳原子从石墨烯碳环中的脱离以及CO₂和N₂的生成。计算结果表明,在Graphene-Fe₂O₃催化剂体系中,三个反应阶段中最大的能量壁垒数值分别为0.51、4.70和2.92 eV。说明NO分子还原反应中的控速步骤为反应碳原子从石墨烯表面的脱离,即“C-O”基团的形成。而在氧化铬和双金属掺杂的催化体系中,反应路径中最大的能量壁垒数值分别为5.87和3.74 eV。因此,通过对金属氧化物催化体系中进行双金属掺杂,可以提升其在NO还原反应中的催化性能。（3）针对催化体系中金属-碳催化中心微观的环境因素对其催化性能的影响问题,研究了不同含氧官能团的存在对于石墨烯上的Fe-C键吸附NO分子能力的影响。结果表明三种含氧官能团（羧基、羟基和环氧基）都可以增加Fe-C键吸附NO分子的能力。其中羧基的存在对Fe-C键吸附NO的能力影响程度最大,吸附能由327.88 kJ/mol提高到366.47 kJ/mol,而环氧基和羟基则分别达到343.33和339.47 kJ/mol。此外,为了探究含氧官能团对Fe-C键还原性的影响,计算了不同体系的Mulliken电荷分布情况,发现当含氧官能团羟基、环氧基和羧基存在时,Fe原子的Mulliken电荷由原来的0.198分别增长到0.305、0.427和0.364,即石墨烯上Fe-C键的还原能力增强。以上的结果表明,催化中心周围含氧官能团的存在,可以增强石墨烯上的Fe-C键吸附和还原NO分子的能力。