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氮氧化物(NOx)是柴油车尾气的主要污染物之一,选择性催化还原(SCR)是消除其NOx排放的有效方法,其关键是高性能的催化剂,而分子筛催化剂因为其特殊的结构和催化性能受到广泛的关注。本文主要围绕广泛研究的Fe-ZSM-5、Cu-ZSM-5和Fe-Cu-ZSM-5分子筛,深入研究不同制备方法和组成对催化剂活性的影响,以求获悉分子筛型NH3-SCR催化剂的较佳制备条件。 本文首先采用等体积浸渍法和液相离子交换法分别制备了Fe-ZSM-5和Cu-ZSM-5催化剂,研究了不同制备方法对Fe-ZSM-5和Cu-ZSM-5催化剂反应活性的影响。结果表明,采用液相离子交换法制备的Cu1.7-ZSM-5(IE)催化剂和采用等体积浸渍法制备的Cu1.7-ZSM-5(IWI)催化剂的活性比较接近,但采用等体积浸渍法制备的Fe1.5-ZSM-5(IWI)催化剂的活性要高于采用液相离子交换法制备的Fe1.7-ZSM-5(IE)催化剂。分析表征发现Cu1.7-ZSM-5(IE)和Cu1.7-ZSM-5(IWI)在Cu物种的存在状态、NH3和NO吸附能力、NH3非选择性氧化能力等方面都比较接近。而对于Fe-ZSM-5催化剂,与Fe1.7-ZSM-5(IE)催化剂相比,Fe1.5-ZSM-5(IWI)催化剂具有更多的孤立Fe3+和更强的NO吸附能力,从而使其具有更好的NH3-SCR反应活性。 其次,分别采用等体积浸渍法、液相离子交换法和先离子交换后浸渍法制备了一系列的Fe-Cu-ZSM-5分子筛催化剂,研究了不同制备方法对Fe-Cu-ZSM-5催化剂活性的影响。Fe0.7-Cu0.97-ZSM-5(IWI)催化剂的活性略高于Fe0.59-Cu1.0-ZSM-5(IE),而Fe0.65(IWI)-Cu0.95(IE)-ZSM-5催化剂的活性较差。这主要是由于Fe0.7-Cu0.97-ZSM-5(IWI)催化剂有着更多的孤立Cu2+和Fe3+物种,较好的可还原性和NO氧化能力,以及更多的表面酸性位,从而使得其SCR活性高于Fe0.59-Cu1.0-ZSM-5(IE)和Fe0.65(IWI)-Cu0.95(IE)-ZSM-5催化剂。 最后,采用等体积浸渍法制备了不同Fe/Cu比例的Fe-Cu-ZSM-5催化剂,研究了催化剂中Fe/Cu比例对Fe-Cu-ZSM-5催化剂活性的影响。研究发现,其低温段NH3-SCR活性随着Cu含量的增加而增加,而高温活性的变化相对不太明显。分析表征发现,当Cu含量增加时,催化剂在低温区的可还原性以及对NH3的吸附能力增强,从而提高了催化剂在低温段的NH3-SCR活性。另一方面,当Cu含量增加时,虽然Fe的含量有所下降,但孤立Fe3+的比例有所提高,所以对高温段的NH3-SCR活性影响不大。