CO2催化加氢直接合成二甲醚的研究

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CO2是主要的温室气体之一,同时也是自然界丰富的碳资源。开发和利用CO2资源是现代工业中重要的研究课题之一。其中CO2加氢一步法合成二甲醚技术是利用CO2资源的一个重要途径,利用CO2催化加氢合成二甲醚不仅能够减轻CO2对大气的污染,还能够得到重要的化工产品—二甲醚。对于副产CO2和氢气的化工厂更是具有显著的经济效应。CO2加氢合成二甲醚是一个复杂的化学过程,主要包括CO2加氢合成甲醇(MeOH)和甲醇脱水两个步骤。本论文对二氧化碳加氢合成二甲醚的热力学、动力学、反应机理及催化剂研究进展进行了综述,并在此基础上做了如下工作:用盐酸改性蒙脱土后,负载共沉淀法制得的CuO-ZnO-Al2O3催化剂,得到CuO-ZnO-Al2O3/改性蒙脱土催化剂,采用FT-IR、XRD等手段对其进行表征,并在固定床微分反应器上对其进行了活性评价,系统的考察了酸化浓度、反应气体流量配比、反应温度、压力等因素对催化剂反应性能的影响。研究结果表明,CuO-ZnO-Al2O3/改性蒙脱土催化剂的活性稳定,在3MPa、545K、氢碳比为3时,CO2的转化率达到26.5%,二甲醚的选择性和收率分别达到16.7%和4.4%,二甲醚和甲醇的总收率达到15.7%。用盐酸改性蒙脱土后,负载均匀凝胶法制得的CuO-ZnO-Al2O3-Cr2O3催化剂,得到CuO-ZnO-Al2O3-Cr2O3/改性蒙脱土催化剂,采用XRD,TG/DSC等手段对其进行表征,并在固定床微分反应器上对其进行了活性评价,测定了反应温度、反应压力等条件对二氧化碳催化加氢合成二甲醚的活性影响,结果表明CuO-ZnO-Al2O3-Cr2O3/改性蒙脱土催化剂在545K,3MPa下二氧化碳的转化率达到28%,二甲醚的选择性和产率分别达到21.5%和6%。
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