二氧化硅纳米材料以其特殊结构和优异的物理化学特性成为纳米材料领域最活跃的研究方向之一,它在微电子学、光通信技术以及催化等领域具有重要的应用前景。由于量子尺寸效应,二氧化硅纳米材料表现出与体材料完全不同的丰富的结构模式,因此揭示二氧化硅纳米材料的构造规律以及与结构密切相关的物理化学特性是理论研究的重要课题之一。本论文利用密度泛函理论(Density Functional Theory,简称DFT),系统地研究了二氧化硅纳米团簇(0D)、纳米线／管(1D)和纳米片层(2D)的结构规律、能量稳定性和相应的电子结构。着重研究了二氧化硅纳米环状结构的稳定构型与团簇尺寸的变化规律,以及形成纳米层状和管状结构的可能性。研究结果不仅为实验上探索合成新型的二氧化硅纳米结构提供重要的理论依据,同时也对准一维二氧化硅纳米结构(如,纳米线、纳米管)的生长机制的研究具有重要的参考价值。本论文主要包括以下几个方面的内容：(1)系统地研究了一系列二氧化硅纳米团簇结构,包括由二元环(2-Membered Ring,2MR)、三元环(3MR)、四元环(4MR)以及二三杂化(2-3MR)、二四杂化(2-4MR)和二六杂化(2-6MR)的环构成的一维分子链状和纳米环的结构随尺寸的变化规律。发现团簇(SiO2)n的稳定构型和团簇尺寸n密切相关,当n<12时,由2-3MR构成的环状团簇结构是最稳定的,由3MR构成的结构次之。随着团簇尺寸增加,当12<n<22时,由2MR构成的环状团簇成为最稳定的结构；而当n>22时,由2-4MR结构构成的纳米环状结构成为最稳定的构型。由2-6MR形成的团簇在所计算的尺寸范围内是最不稳定的结构。(2)详细研究了2MR与4MR杂化组成的纳米环结构(2-4MR-NRs)的能量及电子结构,同时对这种纳米环结构的光谱特征进行了分析研究,研究发现,这种环状结构在1000-1150 cm-1这个范围附近都有峰值,这与单纯由2MR组成的环状结构的红外光谱有明显的差别,因此可以作为4MR结构的光谱指纹,这为实验上确定二氧化硅团簇的特定结构提供很好的依据。(3)根据相关的实验报道,首次提出了由6MR组成的具有的类石墨结构的纳米片层结构,并对这种新型结构的能量稳定性、力学特性和电子结构进行了系统的研究。计算发现：这种二氧化硅纳米片层结构与其它纳米结构相比具有很好的能量稳定性。单层结构相对于稳α石英块体材料的能量仅为0.144 eV／SiO2,由该片层按AB堆积形成的三维结构,其相对能量进一步降低到0.096 eV／SiO2。该纳米片层的力学特性具有各向异性,沿Zigzag方向的杨氏模量比沿Armchair的杨氏模量要高43%左右。这种片层结构的带隙宽度大于8 eV,具有良好的电子绝缘性。在一定条件下,由纳米片层可以卷曲形成纳米管状结构,扶手椅型(Armchair)纳米管的卷曲应变能低于锯齿型(Zigzag)纳米管的应变能。