【摘 要】
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硝基酚类化合物(NACs)是棕色碳(Br C)气溶胶的重要组分之一,由于NACs具有毒性、且会在影响辐射平衡的同时引起气候变化使其成为目前的研究热点。近年来对NACs的研究主要集中在其季节变化和可能生成机制的探究,然而,对于区域NACs化学成分、吸光特性和来源等研究尚不明确。因此,本研究于2019年12月24日至2020年1月12日在我国关中地区典型城市西安市连续采集了四小时高分辨率细颗粒物(PM
【基金项目】
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陕西省重点研发计划子课题.关中大气污染物来源解析技术体系建立与应用-关中排放源谱的采样与分析.项目编号:2018-ZDCXM3-01;
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硝基酚类化合物(NACs)是棕色碳(Br C)气溶胶的重要组分之一,由于NACs具有毒性、且会在影响辐射平衡的同时引起气候变化使其成为目前的研究热点。近年来对NACs的研究主要集中在其季节变化和可能生成机制的探究,然而,对于区域NACs化学成分、吸光特性和来源等研究尚不明确。因此,本研究于2019年12月24日至2020年1月12日在我国关中地区典型城市西安市连续采集了四小时高分辨率细颗粒物(PM2.5)样品,应用超高效液相-四级杆飞行时间质谱联用仪对11种NACs进行测定。此外还对比了清洁天和重霾天NACs浓度、Br C吸光以及NACs吸光特征,并深入分析了物质浓度、吸光变化的高分辨率特征,最终定量讨论了NACs化学组分、光学和来源特性的差异。本研究根据空气质量分类选取5个时段:重霾1期为2019年12月24日;重霾2期为2020年1月3日–5日;重霾3期为2020年1月9日–1月11日;清洁1期为2019年12月25日–27日;清洁2期为2019年12月30日–31日。研究结果表明,采样期间PM2.5浓度为123.7±49.8μg·m-3,在重霾天PM2.5浓度增加至159.7±44.6μg·m-3。采样期间的∑NACs浓度为26.5±23.5 ng·m-3(0.9–146.1 ng·m-3),其中,4-硝基苯酚(4NP)和4-硝基儿茶酚(4NC)浓度最丰,占∑NACs的60.2%。其次是甲基-硝基苯酚类物质(MNP)(14.0%)和甲基-硝基儿茶酚类物质(MNC)(18.0%),表明NACs主要来源于生物质和化石燃料燃烧。此外,4NC和MNC在重霾1期和重霾2期分别占总NACs的39.2%和41.6%,是重霾3期的1.5倍,强调生物质燃烧排放对重霾1、2期NACs的主要贡献。相反,清洁期的特征表现为4NP、2,6DM4NP占比增加,表明二次形成是该时期NACs的重要来源。日变化特征表现为无论在重霾期还是清洁期,NACs占比在白天受机动车排放的影响,而在20:00-次日8:00时段受生物质和燃煤排放影响。进一步的相关性分析也得出在重霾3期工业和燃煤排放是NACs的重要来源。采样期间在365 nm处Br C的吸光度(babs,365-Br C)为23.7±12.0 Mm-1,且babs,365-Br C在几个时期及高分辨率的变化特征与∑NACs浓度特征相似,在365 nm处∑NACs对babs,365-NACs贡献是其浓度占比的16倍,表明NACs是极为重要的吸光物质。在NACs中,4NC贡献了babs,365-NACs的37.9%,且该占比在16:00–20:00时段增加到40%以上,反映了生物质燃烧排放的影响。同时,在重霾期4NC和4-甲基-5-硝基儿茶酚的吸光贡献十分显著,也进一步表明了重霾期生物质燃烧排放对吸光的重要影响。4NP和MNPs、4NC和MNCs在4:00–12:00时段、20:00–次日0:00时段有较强相关,表明其来源可能相似。最后,通过正交矩阵因子分析法解析出NACs来源:重霾期工厂和燃煤排放、生物质燃烧排放是NACs的主要来源,分别占48.8%和25.1%,车辆排放和二次形成贡献分别为16.3%、9.6%。而清洁期二次形成贡献增加到27.1%,与工厂和燃煤排放(40.1%)共同成为该时期的主要来源。本研究详细对比了西安市冬季清洁天、重霾天NACs浓度、吸光及来源特征,将大大丰富细颗粒污染物精细化的高分辨率研究,同时为污染控制措施提供科学依据。
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