磁性磺酸基纳米复合材料的制备及其催化合成咪唑[1,2-a]吡啶衍生物的研究

来源 :兰州大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:SongSan
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磁性纳米复合物具有规整的结构、一定的形貌、尺寸可控和特定的表面性能。其中,磁性纳米催化剂作为一种集高催化活性、可磁性回收和重复使用于一身的新型纳米催化剂,在光催化、有机合成催化、生物催化等液相催化领域表现出传统催化剂无法比拟的优越性能。以Fe3O4纳米颗粒为核,表面包覆不同材料制备的磁性核/壳纳米复合材料因其优异的化学稳定性和表面性能、均匀的颗粒尺寸及良好的液相分散性能成为一种优异的催化剂载体,被用来制备磁性纳米催化剂。本论文讨论了磁性Fe3O4纳米颗粒为基础的催化剂设计与合成,并对磁性纳米催化剂不对称催化合成咪唑[1,2-a]吡啶衍生物的反应进行了系统的研究。1.由高温分解法制备Fe3O4纳米微球。利用反相乳液法将Fe3O4纳米微球包覆在二氧化硅内部得到核/壳结构复合微球,然后与2-(4氯磺酰苯基)乙基三甲氧基硅烷、γ-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTS)、巯基丙基三甲氧基硅烷等偶联剂键合,进一步改性处理得到四种功能化均一、单分散的磺酸基键合的核/壳结构磁性纳米无机材料催化剂 Fe3O4@SiO2-Ar-SO3H(cat1)、Fe3O4@SiO2-pr-SO3H(cat2)、Fe3O4@SiO2-pr-NHSO3H(cat3)、Fe3O4@SiO2-SO3H(cat4)。2.共沉淀法制备Fe3O4纳米粒子,油酸改性后在DVB、GMA和苯乙烯中乳液聚合形成多核式核壳结构,磺化后得到Fe3O4@PS-SO3H(cat5);热溶剂法制备粒径约200 nm Fe3O4微球,通过一定的实验手段将酚醛树脂包覆在Fe3O4纳米颗粒表面,再酸化处理制得Fe3O4@RF-SO3H(cat6)。最终,制备了两种磺酸基键合的壳结构磁性纳米有机材料催化剂。3.研究了磺酸基键合磁性纳米催化剂在不对称催化合成咪唑[1,2-a]吡啶衍生物反应中的应用,实验结果表明催化剂具有广泛地底物适用性和重复适用性,产率高达94%,重复使用10次后仍具有良好的催化活性。
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