【摘 要】
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硅具有嵌锂电位低,理论比容量高,储量丰富等优点,成为了最有前途的新一代锂离子电池负极材料之一。光伏硅废料的高效回收是实现“碳中和”的重要途径之一,目前硅废料的回收工艺繁琐、二次污染严重并且只能实现分级回收,而硅废料纯度高,粒径较小的优点使其具有应用于锂离子电池的潜在价值。本文以实现光伏硅废料的二次利用为目的,经过简单的预处理后应用于锂离子电池负极,从粘结剂和硅复合材料的角度调控硅基负极材料的电化学
【基金项目】
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国家自然科学基金（No.21703209,U1510125,51272301,51502270）； 山西省重点项目（No.201803D121037）； 山西省研究生教育创新项目（No. 2020SY352,2020SY355）；
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硅具有嵌锂电位低,理论比容量高,储量丰富等优点,成为了最有前途的新一代锂离子电池负极材料之一。光伏硅废料的高效回收是实现“碳中和”的重要途径之一,目前硅废料的回收工艺繁琐、二次污染严重并且只能实现分级回收,而硅废料纯度高,粒径较小的优点使其具有应用于锂离子电池的潜在价值。本文以实现光伏硅废料的二次利用为目的,经过简单的预处理后应用于锂离子电池负极,从粘结剂和硅复合材料的角度调控硅基负极材料的电化学性能,主要工作内容如下:（1）将经过预处理后的光伏硅废料作为电极材料的活性物质,从粘结剂的角度调控电极材料的性能,采用PVDF、CMC、SA、PAA、CMC/SBR、LA133六种常见粘结剂分别制备了锂离子电池负极,探究出采用CMC、SA粘结剂时具有很高的初始容量（5582 m Ah g-1、5135 m Ah g-1）和优异的循环稳定性,在大电流密度下循环300圈后仍具有701 m Ah g-1、618 m Ah g-1的容量,这归因于CMC、SA粘结剂链段上含有大量的羧基、羟基,一方面稳固电极材料的结构稳定性,缓解体积膨胀,另一方面为离子电子的传输提供了快速传输通道。与纯Si负极对比,硅废料制备的电池容量和循环稳定性能更好,这是由于硅废料中的硼元素参与了储锂过程。原位光学显微镜观察了电极材料的变化过程;原位XRD结果表明,充放电前后,电极物相结构发生变化,在2θ=45°新生成的峰位以及2θ=39°、65°处峰位的变化是导致硅负极材料容量迅速衰减的主要原因。（2）通过高能超声破碎的方法制备了硅量子点,TEM结果表明,硅量子点尺寸在3.7±0.5 nm,进一步将硅点与氧化石墨烯复合,通过一步煅烧法制得Si@r GO复合材料,XPS结果分析得知,硅点分散在石墨烯表面与层间,部分硅点静电自组装为纳米硅点小球被石墨烯所包覆。在电化学性能方面复合结构表现出了优异的储锂性能和循环稳定性,结果表明复合阳极在0.05 A g-1的电流密度下具有5406 m Ah g-1的超高容量,在0.1 A g-1的电流密度下循环至288圈仍有1784 m Ah g-1的容量,有优异的长循环稳定性。经过0.05 A g-1至10 A g-1的8个电流密度变化下仍具有408 m Ah g-1容量,具备着优异的倍率性能。优异的电化学性能得益于硅量子点锚定在石墨烯缺陷和取代官能团形成共价键,硅点提供了超高的容量贡献,石墨烯则促进了电子和离子的传输速率;同时硅点插层石墨烯和石墨烯的包覆结构,极大的缓解了硅材料的体积膨胀,表现出优异的循环稳定性。
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