Cu-C-N复合催化剂的制备及其催化的有机合成反应研究

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本文在制备催化剂材料Cu-C-N基础上,以催化炔、胺、二氯甲烷(AHA)偶联反应及醛、炔、胺(A3)偶联反应。具体研究内容如下:  首先,在催化剂的制备过程中,本文以酞菁铜作为前驱体,通过煅烧,制备出具有片层状结构Cu-C-N催化剂。其次,对催化剂材料进行了SEM,XPS,XRD等表征。试验结果显示,所制备的催化剂主要含有Cu、C、N三种元素,且Cu的价态主要是以0价形式存在。  然后,本文研究了以Cu-C-N-750作为催化炔、胺、二氯甲烷偶联反应的催化剂,在50℃,二氯甲烷作作为溶剂和底物,不加入碱或仅加入弱碱条件下,成功实现了炔、胺、二氯甲烷三组分的偶联反应。催化剂能以较高的收率获得产物,并且具有较好的催化循环性能。  随后,本文研究了以Cu-C-N-750作为催化剂,催化A3反应。实验结果表明,在120℃,氯苯为溶剂条件下,能够获得较高的反应收率。该反应体系具有简单的反应条件,对底物有较高的容忍性,同时催化剂也体现了较好的循环性能。  最后,本文研究了以铜纳米金属颗粒或者Cu-C-N作为催化剂,催化苯并恶唑和酰氯的反应。制备苯并恶唑衍生物,但最终由于产物收率不高,导致反应失败。  综上本文通过简单,新颖,廉价的方法制备了Cu-C-N材料,并以此为催化剂一方面实现了炔、胺、二氯甲烷三组分偶联反应,另一方面实现了醛、炔、胺三组分偶联反应。和文献报道相比,本文制备催化剂不仅制备简单,还具有较好的催化性能和良好的催化剂循环性能。
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