重金属污染已经成为环境污染中不容忽视的重要部分,寻找一种高效、简便的处理重金属污染的方法是环境保护中所面临的重要问题。石墨烯由于比表面积大、强度高、功能基团丰富等众多优点,在重金属污染治理中具有重要应用价值,是目前研究中重视的环境材料之一。天然水体含有大量的天然有机物,如富里酸(FA)等,在重金属污染处理中需要考虑这些因素的影响。故本论文主要研究氧化石墨烯(GO)与还原氧化石墨烯(RGO)对一系列重金属的吸附,利用DFT理论计算系统研究重金属在GO和RGO上的吸附能变化规律,结合静态法和光谱具体研究FA对重金属吸附的影响。本论文主要研究结论如下:一、首先应用不同表征方法对GO、RGO、FA等的结构和性质进行了详细的表征和分析。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、原子力显微镜(AFM)、X-射线电子能谱(XRD)、红外光谱(FT-IR)、X-射线光电子能谱(XPS)等分析,表征结果显示GO与RGO都具有明显的层状结构,并且存在层堆叠情况,属于多层石墨烯材料。GO与RGO主要含C、O元素,主要以C-O,C=O和O-C=O等含氧官能团形式存在,相比于RGO,GO存在更多的氧含量及含氧官能团。通过FT-IR和荧光激发-发射矩阵分析(EEM)等分析,结果表明FA表面存在许多含氧官能团,FA的存在会在石墨烯上引入更多的含氧官能团。此外,重金属会引起FA的EEM谱的荧光猝灭,说明FA与重金属强烈作用。二、利用密度泛函理论(DFT)对石墨烯吸附不同重金属离子系统进行计算,从常见过渡金属、常见贵金属、常见镧系锕系元素等不同金属离子考虑,研究GO与RGO对一系列重金属离子的吸附并进行理论计算分析。结果表明吸附能的不同体现出GO与RGO不同的吸附能力。对不同的金属离子来说,由于其核外电子排布结构不同,金属离子与石墨烯材料之间的电子转移情况也不同,所以吸附能力也有所不同。由于电子转移,GO与RGO对易还原的金属离子,如Cr(III)、La(III)等具有更强的吸附,而不易得电子的重金属,吸附能较低。相比于RGO,GO对重金属的吸附可以提供更高的吸附能。三、利用静态吸附实验,选用Cd(II)、Cu(II)、Pb(II)、Zn(II)等作为被吸附的重金属离子,研究FA对GO与RGO吸附重金属的影响。分别利用伪一级模型、伪二级模型、颗粒内部扩散模型以及Elovich模型等对吸附动力学进行拟合,以及利用Langmuir与Freundlich等温线方程来研究吸附等温线;利用XPS及同步辐射X-射线吸收精细结构(XAFS)研究其吸附原理。结果表明,GO相比于RGO对Cu(II)、Pb(II)、Zn(II)等重金属有更强的吸附性。引入FA后,RGO-FA对Cu(II)、Pb(II)、Zn(II)的吸附能力要明显多于RGO对Cu(II)、Pb(II)、Zn(II)的吸附,但GO-FA对Cu(II)、Pb(II)、Zn(II)的吸附影响较小。该吸附实验动力学拟合均符合伪二阶模型拟合,说明该吸附实验为化学吸附;吸附等温线符合Langmuir吸附等温线方程,说明该过程为单分子吸附过程。XPS和XAFS分析均表明,FA的引入对RGO吸附重金属Zn(II)、Cd(II)的影响较大。由于π–π相互作用,FA容易吸附到RGO上,并大量增加RGO上的含氧功能团,因此金属离子通过与FA的含氧功能团络合从而在RGO上形成三元表面络合物。此外XAFS分析表明FA的存在减少了金属氢氧化物沉淀在RGO表面的形成,改变了吸附产物的类型。本论文通过理论计算、静态实验和光谱分析等研究手段,对GO与RGO吸附重金属以及天然水体中共存的FA的影响做了比较系统的阐述,为发展应用石墨烯功能材料处理水体中的重金属离子提供了理论指导。