【摘 要】
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“双碳”目标的提出和不可再生化石能源的迅速消耗,使得清洁、绿色和可再生能源的开发和利用刻不容缓。近些年,作为典型的新型能源技术,燃料电池和金属空气电池因具有高能、高效和绿色环保的优点而获得了广泛研究,其电极上动力学缓慢的氧气还原反应（ORR）是决定器件性能的关键因素。铂基催化剂仍是目前催化性能最好的ORR催化剂,但由于铂基材料资源稀缺和价格昂贵,限制了燃料电池和金属空气电池的规模化推广。针对当前使
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“双碳”目标的提出和不可再生化石能源的迅速消耗,使得清洁、绿色和可再生能源的开发和利用刻不容缓。近些年,作为典型的新型能源技术,燃料电池和金属空气电池因具有高能、高效和绿色环保的优点而获得了广泛研究,其电极上动力学缓慢的氧气还原反应（ORR）是决定器件性能的关键因素。铂基催化剂仍是目前催化性能最好的ORR催化剂,但由于铂基材料资源稀缺和价格昂贵,限制了燃料电池和金属空气电池的规模化推广。针对当前使用最广泛的商业铂碳（Pt/C）催化剂,如何在提高Pt活性和稳定性的基础上实现其最大化利用,已成为现在的研究热点。本文以沸石咪唑酯骨架（ZIF）材料作为自牺牲模板和空间限域剂,通过静电纺丝与高温碳热还原制备了系列纳米Pt晶体/多孔碳纤维复合材料。通过调控ZIF种类、Pt前体加入量和纺丝工艺参数,实现了对材料组分与结构的调控;并系统研究了材料组分、结构和电催化性能的关系,获得了具有良好电催化性能的Pt基纳米催化剂。本论文的主要研究结果如下:（1）以锌基ZIF为出发点,成功地制备了负载Pt纳米颗粒的多孔碳纳米纤维复合材料（ZIF@Pt/CNFs）。研究了前驱体反应物加入量对材料的组分和结构的影响,系统研究了材料的电催化性能。ZIF@Pt/CNFs具有大的比表面积、丰富的孔结构和异质元素掺杂,以及均匀分散的低含量Pt纳米颗粒,在作为氧还原电催化剂时表现出优异的催化活性(半波电位为0.863 V,极限扩散电流密度为4.97 mA cm-2)。在0.9 V时ZIF@Pt/CNFs中的Pt质量活性(216.27 mA mg Pt-1)是商业Pt/C的5倍。值得注意的是,ZIF@Pt/CNFs催化剂在经过30000次循环后,半波电位仅比初始值小8 mV,表现出优良的稳定性。（2）在（1）材料制备基础上,通过在ZIF中引入少量钴离子,实现了金属钴在Pt基碳纳米纤维材料中的掺杂（PtCo/CNFs）。钴的掺杂提高了碳材料的石墨化程度和材料的导电性,并通过合金化对Pt电子结构进行了改善,因此PtCo/CNFs催化剂表现出较高的ORR性能,如半波电位为0.842 V,极限扩散电流密度增大到5.85 mA cm-2。此外,PtCo/CNFs催化剂也表现出较高的稳定性,在经过30000次循环后,半波电位仅比初始值低了11 mV,长时间稳定测试优于商业Pt/C催化剂。
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