【摘 要】
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当前全球环境污染和气候变暖正日益严重,开发具有高催化活性、高选择性的催化剂是有效利用清洁能源从而解决上述问题的重要途径。共价有机框架（COFs）是一类结构可设计、功能可调节的新型催化剂。本论文以实验报道的COF-366-Co为原型构建一系列二维COFs单层催化剂,根据其金属中心周围氮原子配体的数量分别命名为M-N4-COFs和M-N5-COFs。采用第一性原理计算系统研究了M-N4-COFs和M-
【基金项目】
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河北省自然科学基金（B2019202210）；
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当前全球环境污染和气候变暖正日益严重,开发具有高催化活性、高选择性的催化剂是有效利用清洁能源从而解决上述问题的重要途径。共价有机框架（COFs）是一类结构可设计、功能可调节的新型催化剂。本论文以实验报道的COF-366-Co为原型构建一系列二维COFs单层催化剂,根据其金属中心周围氮原子配体的数量分别命名为M-N4-COFs和M-N5-COFs。采用第一性原理计算系统研究了M-N4-COFs和M-N5-COFs（M=Sc,Ti,V,Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu,Zn,Ru,Rh,Pd,Ag,Ir）对二氧化碳还原反应（CO2RR）、析氢反应（HER）和析氧反应（OER）的电催化性能。首先,对M-N4-COFs的CO2RR催化性能进行了研究。电子态密度的计算结果显示金属单原子的掺杂有利于提高催化剂的导电性,而Bader电荷结果显示金属原子是催化活性中心。基于对CO和OH物种的吸附能以及考察HER竞争反应筛选出候选催化剂,并对其进行CO2逐步加氢反应研究。获得的反应自由能曲线表明,Ti-N4-COF能催化CO2还原产生CH4,M-N4-COFs（M=Cr,Ni,Cu,Zn）的催化产物可能为CO,M-N4-COFs（M=V,Co,Rh,Ir）的催化产物为CH3OH。而M-N4-COFs（M=Mn,Fe,Pd,Ag）更倾向催化HER,尤其Mn-N4-COF和Fe-N4-COF是十分有潜力的HER催化剂。Sc-N4-COF和Ru-N4-COF由于强的OH/CO吸附不适合进行CO2RR。其次,进一步研究了M-N5-COFs的CO2RR催化性能。计算结果表明,M-N5-COFs（M=Ti,V,Cr,Mn,Fe,Ir）可催化还原产生HCOOH,M-N5-COFs（M=Co,Ni,Cu,Zn,Rh,Pd,Ag）可催化CO2还原为CO。与M-N4-COFs相比,M-N5-COFs（M=Ni,Cu,Zn）催化产生CO的决速步势垒降低,M-N5-COFs（M=Mn,Fe,Pd,Ag）更倾向于催化CO2RR,而Sc-N5-COF和Ru-N5-COF仍然不适合催化CO2RR。详细的d带分析表明,这种高度可调节的催化活性和选择性是通过有效调控金属活性中心的电子结构来实现的。最后,对M-N4-COFs的OER催化性能进行了探索。优化了所有重要的反应中间物种在催化剂表面的吸附构型,并绘制了反应的吉布斯自由能曲线图。过电位计算结果显示Co-N4-COF和Ir-N4-COF是潜在的OER电催化剂。同时通过对描述符ΔG*O-ΔG*OH和d带中心的分析也进一步证明它们具有优异的OER催化活性。
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