铂电极上乙醇电催化氧化反应动力学和机理研究

来源 :中国矿业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:woshigezuiren
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
利用常规电化学手段系统地研究了溶剂电化学吸附物种在铂电极表面的演变过程;探索了背景溶液的循环伏安曲线中的电化学氧化峰的化学根源,探究了铂表面电化学吸附物种对乙醇的电化学氧化的调制作用;研究了不同实验条件对乙醇电催化氧化的影响,得到相应电化学过程的动力学参数,结合高效液相色谱(HPLC)给出的产物的浓度变化推导铂电极表面乙醇电催化氧化的机理;同时还发现乙醇在铂电极表面存在非线性行为,并探讨了电氧化过程中非线性行为的pH效应,分析了乙醇电氧化过程中非线性行为的机理。(1)对铂电极在空白溶液中进行循环伏安扫描,分别观察到电化学吸附物种形成所对应的氧化峰,并通过实验给出了初步的证据。在加入不同浓度乙醇的过程中,可以观察到乙醇电氧化峰与空白溶液的氧化峰电位相同,且不同氧物种对乙醇电催化氧化起到关键作用,乙醇电催化氧化过程是通过溶剂电化学吸附物种间接进行电子转移的过程,并非底物在铂电极表面直接进行电子转移的过程。(2)通过改变实验条件探究对乙醇电催化氧化的影响。改变乙醇的初始浓度,峰电流密度随着乙醇浓度的增加而增大,并求得各个氧化峰的反应级数;峰电流密度随着扫速的增加逐渐增大,第二个氧化峰和反扫氧化峰在所给扫速范围内受扩散过程控制;H2SO4的浓度对乙醇电氧化也有影响,SO42-会吸附在电极表面和OH-等其它活性物质形成竞争吸附,造成乙醇的电催化机理的改变或其电氧化动力学的抑制;随着温度升高氧化峰电流密度也随之升高,得到氧化峰对应表面反应的表观活化能Ea。(3)发现铂电极上乙醇电氧化过程存在非线性行为,探究了非线性行为的pH效应,体系中存在负微分阻抗。铂氧化物的形成作为正反馈过程,铂氧化物氧化乙醇及其解离产物铂氧化物的溶解是负反馈过程;分析了酸性和碱性条件下,正负反馈随电位和溶液pH值的变化情况。该论文有图45幅,表4个,参考文献138篇。
其他文献
局部放电试验是目前预防和检测变压器绝缘缺陷的有效方法之一。文章介绍了以变频电源装置为试验电源在工程现场对1 000 kV变压器进行的局部放电试验。其中分析了1 000 kV变压
近年来,慢性肾脏病患者人数逐渐增多,其中多数患者会发展为终末期肾脏病,需要定期进行血液透析以维持生命。自体动静脉内瘘是血液透析的主要通路,但由于种种原因血管通路会生成血栓导致瘘部阻塞。而瘘部血栓堵塞会阻碍透析顺利进行,危及透析患者生命安全。早期瘘部阻塞可以通过无创溶栓方法治疗,一旦阻塞时间过长(大于48h)患者只能依靠外科手术疏通血管,这会给病人带来极大的痛苦。因此,研发可穿戴、全天候实时监测自体
随着国民经济发展、工业化水平及对环境要求的提高,人们对天然气等清洁能源的需求和依赖量逐年增加,管道是目前我国油气输运最主要和有效的方式,被称为重要的生命线系统。但由于管道多埋设于地下,穿跨越范围广阔,沿线地质环境复杂,极易受到如地震断层、滑坡、崩塌、地面塌陷等各种地质灾害的威胁,同时在管道运行中难以避免腐蚀问题,造成管道失效破坏。天然气能源的稳定、持续供应已成为我国工农业及居民稳定生产生活的重要保
石墨烯作为一种新型的二维碳质材料,常通过化学还原氧化石墨烯(RGO)得到,在还原的过程中产生了较多的缺陷和剩余官能团而有利于电磁波衰减。但对于一般的吸波材料,通常需要结合
国家形象是一个国家综合实力的外在体现,不仅属于传播学、国际关系政治学等学科的研究领域,同时也是汉语国际传播的重要课题。作为国家形象塑造的重要维度之一,国民形象在汉语国际传播过程中主要通过国际汉语教材中的中国人物形象呈现,因此在汉语国际传播背景下考察当前国际汉语教材中的中国人物形象设计对国家形象建构的影响具有重要意义。本文将国际汉语教材中的中国女性人物形象作为研究对象,综合运用文献法、数据统计法对四
水泥环失效是影响油气井完整性重要因素,在钻井完井及生产过程中,如果水泥环密封性失效,将影响井筒安全、环境污染及井的产能。套管内压变化和高温是影响水泥环完整性的两个
雪崩光电二极管(APD)作为光探测器是光通信系统中的关键器件,与传统的PIN探测器相比,具有内部增益的APD可提供更高的灵敏度,因而一直受到广泛的关注。随着材料生长技术和半导
随着移动互联网和商品经济的极大发展,消费者面临着纷繁复杂的产品选择以及海量的相关信息。在进行消费决策之前,大多数消费者会主动进行有关产品或服务信息的了解和收集以期
圆锯片是用于切断产品的工具,加工效率高、切削性能优越,被广泛应用于木材、石材、钢筋混凝土、玻璃、陶瓷和塑料等多种材料的切割。为了提高生产效率,圆锯片的直径和工作转速不断提高,但大直径和高转速有可能加剧锯片振动和噪声污染。近年来,我国圆锯片基体产业发展迅猛,在企业规模、产品的品种、规格和性价比方面具有显著优势。但我国圆锯片生产企业迫切需要提高自主创新能力,通过优化圆锯片基体的动态特性实现降噪设计,同
<正>在我国经济社会信息化发展日新月异的现阶段,电子商务新型业态的急剧扩张,"互联网+"行动的深入开展,均推动着税收信息化的快速发展。与此同时,电子商务新型业态带来了前