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飞秒超快激光加工技术近年来在各领域得到广泛研究,而飞秒激光脉冲序列加工技术的出现与发展,为使用飞秒超快脉冲激光进行精密、三维的微纳结构制造提供了新的有效工具,材料的加工也实现了高质量和高效率。基于本课题组提出的人为调控材料表面和内部局部瞬时电子动态的思想,我们使用飞秒超快激光脉冲序列对材料进行加工,通过调节子脉冲个数、子脉冲能量比等重要的脉冲序列参数,实现了对电子激发/电离过程的人为调控,进而控制后续材料的相变过程和光致还原反应过程。本论文在前人的研究基础上,使用基于脉冲序列设计的飞秒激光双脉冲,制备了三种大面积的、均匀的、高灵敏度的硅表面增强拉曼散射基底。本课题的主要研究工作和主要创新点总结如下:(1)采用基于脉冲整形器产生的时域整形的线偏振飞秒激光双脉冲在水和硝酸银溶液中,通过改变线偏振激光的偏振方向,两步法加工基于纳米柱的高灵敏度的硅表面增强拉曼散射基底,当脉冲延时为1000 fs时,得到了合适的烧蚀深度和银纳米粒子粒径,该基底的拉曼增强因子最大达到1.1×109。并从实验和理论两个方面,比较了纳米柱和表面周期性微纳结构,证明了基于纳米柱微纳结构的基底在增强拉曼散射方面的优势。(2)采用基于迈克尔逊干涉仪发生的时域整形的圆偏振飞秒激光双脉冲,在硝酸银溶液中一步法加工单晶硅基底,在基底表面诱导出纳米点和微米凸起组成的微纳复合结构,经过参数优化,包括激光通量和扫描速度等,获得了形貌质量较好和连续性较好的表面结构,以及分布均匀的银纳米粒子,该基底被证明是有效的表面增强拉曼散射基底,在选定的激光加工参数下,当脉冲延时为2.5 ps时,该基底的拉曼增强因子达到最大为1.12×107。(3)使用飞秒激光单脉冲在硝酸银溶液中加工单晶硅基底,在表面加工出周期性结构,还原出银纳米粒子并烧结在硅表面。实验证明还原出的大部分银纳米粒子游离在溶液中,把加工后的硅基底在溶液中浸泡一段时间,以烧结在硅表面的银纳米粒子为晶核生长,最终生长为厚度约为70-80 nm的银纳米片层结构,该金属结构为有效的表面增强拉曼散射基底,它的拉曼散射增强因子可达2.21×107。该方法的优势在于可以提高加工效率,从而提高了激光器的利用率。