【摘 要】
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在汽车尾气系统中有许多有毒有害气体,其中对环境和人类危害最大的气体当属NOx。SCR系统常被用于除去废气,通过在尾气中注射尿素,尿素再热分解为NH3与NOx反应。为检测并控制
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在汽车尾气系统中有许多有毒有害气体,其中对环境和人类危害最大的气体当属NOx。SCR系统常被用于除去废气,通过在尾气中注射尿素,尿素再热分解为NH3与NOx反应。为检测并控制尾气中NH3浓度,具有高性能的且对NOx气体有较好选择性的NH3传感器不可或缺。在各类NH3传感器中,混合电势型NH3传感器以其结构简单,响应灵敏,耐高温等特点而成为研究热点。可以说混合电势型NH3传感器性能的主要影响因子是敏感电极材料。铁氧体AFe2O4以其良好的化学稳定性及优越的催化性能引起大家关注。因此本文以CoFe2O4作为敏感电极材料,通过改变电极材料煅烧方式及电极的烧结方式来改变电极形貌,从而影响电极有效反应活性位点。在CoFe2O4材料基础上,本研究尝试掺杂Mn元素,期望通过改变电极材料组分来改变电极性能,探究Mn含量对电极敏感性能的影响。为进一步提高电极的敏感性及选择性,本文以同样的方式在CoFe2O4中掺杂Zn,并研究Zn含量对电极性能的影响。溶胶凝胶法制备CoFe2O4粉末,并实现了电极材料与固体电解质的共烧。且共烧CoFe2O4电极表面呈疏松多孔三维网状结构且与固体电解质结合良好,显示出对NH3较好的敏感性能:对NH3敏感度为55 mV/decade,在450℃时响应时间和恢复时间约12-14s。而其对NO的敏感度仅约11 mV/decades,对NO2的约为12 mV/decades,且O2对共烧CoFe2O4电极的敏感性能的影响小到可以忽略。同样以溶胶凝胶法在CoFe2O4的基础上掺杂不同含量的Mn制备Mnx Co1-xFe2O4。随着Mn含量的增加,MnxCo1-xFe2O4电极对NH3的敏感性呈先增加后降低趋势,电极Mn0.2Co0.8Fe2O4的最佳工作温度为500℃,此时其对320ppm NH3的响应电势为58mV,敏感度为42.5 mV/decades。电极Mn0.2Co0.8Fe2O4对CO和CH4有较好的选择性,但是电极NO及NO2的响应信号不容忽视。随着Zn含量的增加,ZnxCo1-xFe2O4电极对NH3的敏感性呈先增大后减小的趋势,其中Zn0.2Co0.8Fe2O4在500℃时对320 ppm NH3的响应电势为73mV,敏感度为49.1 mV/decades。电极Zn0.2Co0.8Fe2O4对160ppm NH3、NO、NO2、CH4、CO的响应电势分别为63、14、11、6、3mV,同比电极Mn0.2Co0.8Fe2O4,其对其他气体的选择性已经有了显著提高。
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