M-Cu2O光催化界面的构建及其光催化性能研究

来源 :南昌大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lengzhichao12321
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金属氧化物半导体材料作为光催化剂已被广泛用于许多有前景和可持续发展的技术中,如光催化降解污染物,光催化产氢,光催化CO2还原等。在所有金属氧化物半导体中,p型半导体Cu2O作为光催化剂材料,因具有合适的能带结构,能够很好的吸收可见光而备受关注。然而光生电子-空穴的快速复合一直限着它的应用,因此调节氧化物半导体材料表面结构对于提高其光电转换性能至关重要,本文中通过氧化还原法精细控制低载量的贵金属,构建了三种M(Pt、Pd、Rh)-Cu2O光催化界面并将其应用于光催化性能的研究。具体结果如下:(1)通过液相还原法合成了立方块Cu2O(300 nm左右),然后以其为基底,无任何保护剂的添加,直接利用贵金属前驱体溶液K2Pt Cl6/K2Pd Cl4K3Rh Cl6与Cu2O之间的氧化还原反应得到三种M(Pt、Pd、Rh)-Cu2O催化剂,通过SEM观察发现,相同载量范围内下,Pt、Pd以颗粒沉积,这与文献报道过的金属-氧化亚铜结构性能相似,然而负载Rh后仍是光滑的,为此针对这一特殊结构做了深入的探究。(2)通过XRD、TEM、XPS、Zeta电位等的综合表征,证明了将Rh载量从0.04 wt.%调节至0.38 wt.%,Rh是以氧键合(Rh-O-Cu)形式高度分散且紧密结合于Cu2O基底表面层。将其应用于光催化降解甲基橙的测试中,发现与单元Cu2O相比,MO降解光催化性能明显提高。并对降解性能最好的Rh0.15wt.%-Cu2O和Cu2O做了刚果红降解以及不同牺牲剂条件下光催化水裂解产氢性能对比,发现负载Rh后,均有更优的表现,结合光电流、电化学阻抗和自由基捕获实验的测试结果表明,在Cu2O表面形成的这种缺电子态Rh物种不仅有助于提高光生电子/空穴的分离效率,而且加快了Rh-Cu2O界面电荷转移速率,从而提高了Rh-Cu2O的光催化性能。此外,还讨论了Rh-Cu2O催化剂在染料降解中的光催化原理。这些结果表明,以金属氧键合修饰Cu2O表面层将可以作为提高Cu2O基光电转换性能的一种新方法。
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