【摘 要】
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近年来,高熵氧化物陶瓷受到越来越广泛的关注,但是按照化合价平衡的原则对高熵氧化物陶瓷进行成分设计的研究较少,并且高熵氧化物陶瓷的制备方法大多存在设备要求高、能耗高、工艺复杂、制备周期长以及易造成环境污染等缺点。针对以上问题,本文以四价态Ti4+、Zr4+、Hf4+氧化物为基体,按照化合价平衡原则,以1:1的比例选择并添加了五价态的Nb5+与不同类型三价态元素(主族元素A3+、过渡元素TM3+以及稀
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近年来,高熵氧化物陶瓷受到越来越广泛的关注,但是按照化合价平衡的原则对高熵氧化物陶瓷进行成分设计的研究较少,并且高熵氧化物陶瓷的制备方法大多存在设备要求高、能耗高、工艺复杂、制备周期长以及易造成环境污染等缺点。针对以上问题,本文以四价态Ti4+、Zr4+、Hf4+氧化物为基体,按照化合价平衡原则,以1:1的比例选择并添加了五价态的Nb5+与不同类型三价态元素(主族元素A3+、过渡元素TM3+以及稀土元素RE3+),再按照等原子比设计氧化物成分,最后采用固相反应法制备了高熵氧化物陶瓷,并对陶瓷的物相、介电性能和腐蚀行为进行了研究。通过固相反应法成功合成了四种单相高熵氧化物陶瓷,分别是:(Ti0.2Zr0.2Hf0.2Nb0.2Ga0.2)O2、(Ti0.2Zr0.2Hf0.2Nb0.2Fe0.2)O2、(Ti0.2Zr0.2Hf0.2Nb0.2Y0.2)O2和(Ti0.2Zr0.2Hf0.2Nb0.2Er0.2)O2。总结了在以元素Ti、Zr、Hf和Nb为基的高熵陶瓷的制备过程中,添加的三价态元素离子半径对陶瓷物相结构的影响规律:体系中同时存在多种阳离子时,高熵陶瓷内会出现严重的晶格畸变现象。离子半径差异较小有利于单相高熵氧化物的形成,熵增加效应会提高单相的稳定性;对于离子半径差异较大的体系,晶格畸变效应会严重阻碍大半径离子的扩散,导致体系内元素分布不均,形成双相结构。研究了添加不同类型三价态元素的单相高熵陶瓷和双相中熵陶瓷的力学性能、腐蚀性能以及介电性能。力学测试结果表明:稀土元素的添加可以提高高熵氧化物陶瓷的断裂韧性,其中,单相高熵(Ti0.2Zr0.2Hf0.2Nb0.2Y0.2)O2陶瓷的断裂韧性达到4.3 MPa·m1/2。酸腐蚀实验结果表明:具有单相结构的高熵氧化物陶瓷耐腐蚀性更强。常温介电测试和变温介电测试结果表明:随着频率和温度的变化,单相高熵陶瓷的介电常数和介质损耗都表现出良好的稳定性,并且还具有低的介质损耗,说明高熵效应可以有效提高单相高熵陶瓷的介电性能的温度稳定性和化学稳定性。
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