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镥铝石榴石(Lu3Al5O12,LuAG)具有优良的物理化学性质和稳定的立方晶格结构,是一种性能优异的发光基体材料。其中Ce3+离子掺杂的LuAG单晶具有十分优异的闪烁性能,在医疗诊断领域具有广阔的应用前景,近年来引起了人们的广泛关注。但是相应的陶瓷闪烁体却没有引起人们足够的重视,国际上几乎没有相关的文献报道。因此,开展LuAG:Ce陶瓷闪烁体的研究具有重要的应用价值和学术意义。
本论文以Ce3+离子掺杂的LuAG材料(LuAG:Ce)为研究对象,主要从纳米粉体的制备、性能表征、块体的烧结以及闪烁性能的表征等方面对LuAG:Ce粉体和陶瓷的性能进行了分析和讨论,并与单晶的性能进行了对比,制备出了一种新型的LuAG:Ce透明闪烁陶瓷,取得了一些创新性的研究结果:
采用固相反应法、溶胶.凝胶/燃烧合成法、碳酸氢铵和尿素共沉淀法三种方法制备了LuAG:Ce纳米粉体。研究表明:以碳酸氢铵和尿素为沉淀剂,添加少量的羟丙基纤维素为分散剂,在1000℃煅烧2h的工艺条件下,可以获得分散性好,形貌近似为球形、烧结活性高、平均粒径30nm左右、发光性能优异的LuAG:Ce粉体。沉淀剂的种类对粉体的形貌和分散性影响不大。
采用尿素为沉淀剂制备的粉体,在1800℃,5.0×10-3Pa的真空下烧结lOh,样品的相对密度达到了理论密度的99.9%以上,得到的陶瓷在550nm处的透过率为66%(厚度为1.0mm),衰减系数μ=0.233mm-1。进一步延长保温时间到30h并提高烧结时的真空度到1.5×10-3Pa,在550nm处的透过率可提高到77%,为理论值的92.4%,衰减系数降低到0.079mm-1。此时得到的材料平均晶粒尺寸为15μm左右。和固相反应法相比,该方法制备的透明陶瓷具有更为均匀的显微结构。由于制备过程中没有添加任何的烧结助剂,所以陶瓷晶界干净,没有任何杂质相的存在,对光的散射低;从红外到可见光波段,透过率保持不变,减少了陶瓷的自吸收损失,提高了材料整体的探测效率,这对闪烁陶瓷的应用是十分有利的。
无论是在蓝光或X射线的激发下,Ce3+离子在LuAG体系中的最佳掺杂浓度都为0.5at%,粉体的最佳煅烧温度为1000℃。由于发光机制的不同,X射线激发下的发射光谱和蓝光激发下的相比有稍微的红移现象。不同方法制备的粉体由于形貌和分散性的差异,造成了相对发光强度的差别,以尿素为沉淀剂制备的粉体的发光强度要远远大于溶胶.凝胶/燃烧法制备的。
制备的LuAG:Ce(0.5at%)透明陶瓷,在X射线激发下的发射光谱为典型的Ce3+离子的5d→4f(2F5/2和2F7/2)的特征发射,范围从475-650nm,包含两个发射带,中心位置分别在501和550nm。该发射光谱的位置和形状与LuAG:Ce单晶的相一致,在与之相耦合的Si光电二极管的高敏感曲线范围内。该透明陶瓷在γ射线激发下成功的实现了光输出,为4818ph/Mev,是同样条件下测定的LuAG:Ce单晶的44%,BGO单晶的63%。在X射线激发下的衰减时间含三个衰减成分,分别是23ns、117ns和1327ns,和LuAG:Ce单晶的相似,只是慢衰减成分所占的比例比单晶的大,说明所制备的陶瓷样品中与单晶相比存在较多的缺陷和散射中心。在10K温度下,一定剂量的X射线辐照后,热释光光谱仍然是Ce3+的500-550nm的黄绿光发射,陶瓷和单晶样品中都存在240和290K的热释光峰,说明二者存在同样类型的缺陷。以尿素为沉淀剂制备的LuAG:Ce透明陶瓷的发射光谱、光输出、衰减时间以及热释光曲线等闪烁性能可与LuAG:Ce单晶的相比拟,未来有望用于医学成像领域。