激光技术与太赫兹技术在毒品鉴定、爆炸物检测等民事与军事领域具有重大的应用前景。目前,非线性光学（NLO）晶体性能是制约激光检测技术与太赫兹检测技术发展的核心要素之一。较无机非线性晶体器件,有机NLO晶体器件具有色散曲线平稳、THz波段吸收系数小,分子设计灵活等优势,促使有机NLO晶体成为当前激光与太赫兹检测相关应用领域的研究热点。目前,可控性获得具有非中心对称结构及大的非线性系数的二阶非线性晶体器件依然是当前非线性材料领域研究的热点与难点。基于手性分子固有本征不对称性,有机分子中π共轭程度及其推拉电子基团的种类与位置等影响有机分子二阶极化系数等,本文通过引入光学纯手性源到有机分子,促使有机晶体因光学纯手性分子的存在而具非中心对称性,解决可控性制备具非中心对称晶体器件问题;通过改变有机分子π共轭程度,引入不同取代基和杂原子等方法来实现调控晶体器件的二阶非线性极化强度。主要内容与结果如下:1、采用光学纯手性的S-或R-二苯基乙二胺与一系列芳香醛类化合物通过希夫碱反应,成功合成了十个手性希夫碱分子,通过溶剂挥发法,已成功获得六个手性希夫碱分子L1、L3和L6的大尺寸单晶,X-ray单晶衍射数据显示,由S-或R-二苯基乙二胺与醛合成的S-L1、R-L1和S-L6、R-L6晶体采用手性空间群（非中心对称空间群）堆积,具备了展现出二阶非线性性能的前提条件,而L3在合成的过程中发生外消旋化反应,导致L3中因含有等量的S-L3和R-L3分子而采用中心对称结构堆积。L1和L6的性能测试表明,其具有宽广的可见-近红外透过窗口,热稳定性良好,分别具有0.3和0.4倍KDP的二阶非线性响应,是潜在的新型有机分子型二阶非线性晶体器件材料。2、采用光学纯手性的R-二苯基乙二胺与一系列芳香酸类化合物通过酸碱中和反应合成六种手性有机离子型化合物（D1-D6）,通过溶剂挥发法,已成功获得手性有机离子型化合物D4、D5和D6的大尺寸单晶,X-ray单晶衍射数据显示,手性有机离子型晶体D4、D5、D6均采用手性空间群（非中心对称空间群）堆积,具备了展现出二阶非线性性能的前提条件。手性有机离子型化合物D4、D5、D6均具有良好的光学性能和热稳定性,二阶非线性响应分别为0.008、0.08和0.5倍KDP。