基于导电原子力表征技术的二维电导分布正反演计算研究

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石墨烯优异且可调控的电导性能使其拥有广泛的应用领域,如柔性电子、吸波材料、气敏传感等。在石墨烯的大规模工业化生产中的核心过程,即从氧化石墨烯到还原氧化石墨烯的结构转变也涉及电导性能恢复过程。因此,研究氧化石墨烯在还原过程中电导性能的变化以及结构性能之间的关系很有意义。其中存在的关键科学问题是,还原是关于单片二维材料局域结构的变化,而性能变化是材料整体的性能转变,欲分析材料整体的电导性能随局域结构性能的变化关系,必先对局域的电导性能进行准确的表征。导电原子力显微技术是表征局域电导性能的最好手段,然而该方向研究现状普遍存在两个问题,其一为多数研究工作者基于纵向电极器件结构对垂直于样品横向方向的局域电导进行表征,但对还原氧化石墨烯等二维材料,电子的传导是沿面内进行的,因此对二维平面法向上局域电导的表征是没有意义的。其二为在基于横向电极器件结构对样品横向上的针尖与电极这一段区域的积分电阻(全局电阻)表征中,鲜有将局域电导从实测电阻中解耦出来的研究报道。针对局域电导从全局电阻中解耦的问题,难以直接从全局电阻解析计算局域电导,但存在从局域电导计算全局电阻的解析方法,因此,本研究采用了正反演计算策略,即首先获得基于由局域电导计算到全局电阻的正演算法,再基于对该正演算法反复迭代的反演算法,通过逼近实测全局电阻以实现待求量向真实局域电导分布的收敛。基于上述策略,本研究首先根据相关文献对还原氧化石墨烯的结构表征研究,建立了其局域电导分布的理论模型。进一步,基于麦克斯韦方程组与欧姆定律提供的非均一介质导体场论基础,并针对上述局域电导分布理论模型与探针-样品-电极器件提供的完整边界条件,建立了由局域电导通过电势分布求解全局电阻的正演解析方法。由于局域电导分布不均匀且材料形状边界不规则,难以对建立的解析偏微分方程进行求解,因此需对正演解析方法建立数值近似方法。本研究基于有限差分思想,建立了相应的正演网格化数值近似方法。通过对该数值近似方法的程序化模拟,证明了偏微分方程、边界条件与局域电导不连续界面数值近似的正确性与有效性,验证了方法建立过程中依据的核心思想的正确性,如格点所代表的线性作用区域等。在程序模拟中还完善了数值近似方法所未能考虑到的诸多细节,讨论了正演近似中涉及的各项参数,如网格化密度,差分近似收敛阶数等对正演计算结果的影响。重点讨论了两种基于不同探针边界条件的求解全局电阻的正演算法并获得了与报道文献中实验数据特征相接近的正演结果。基于上述正演算法与相关成果,结合四种评价函数,开发了一种基于评价值分布对收敛方式进行预测的预反演分析方法。结合正演程序的求解特征,开发了一种基于单侧电极器件结构的逐点迭代反演算法。通过收敛分析,在一定限制条件下,讨论了不同指导函数对逐点迭代反演算法的影响。通过与遗传算法对比,说明了在一定限制条件下的逐点迭代反演算法的优越性。开发了一种对基因空间与反演初值的快速定位算法。最后,给出了单侧电极氧化石墨烯器件的制备流程与表征。本研究首次提出了对二维材料横向局域电导通过正反演计算解耦于实测全局电阻的方法。该方法的提出有利于定量地研究氧化石墨烯的局域结构以及在还原进程中的局部区域还原程度的变化。由于该方法本质上是数据处理方法,因此无需在原有表征测试流程上进行任何的改进,具有极高的可拓展性。本研究算法不仅适用于石墨烯体系,对所有存在不均匀局域电导二维分布的材料体系都适用,因而具有极高的科研价值。
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