近些年来,二维（2D）层状材料因其在光电探测、电子器件和电催化等领域表现出的优异性能和应用潜力成为了研究的热点。其中,如何利用低成本、高效率的方法制备出新型高质量的2D单晶材料是该领域重点关注的问题。此外,突破材料固有性能,寻求材料在外场调控下的新效应是进一步扩宽2D层状材料应用领域的前提。材料性能往往由其结构决定。外场调控下,材料结构的变化直接决定其性能的变化。因此,厘清材料结构在外场下如何变化是探索2D层状材料新性能的关键。压力是一种重要的外场调控手段,其可以在不对材料本身引入杂质和损伤的情况下对结构进行有效调控,进而本征的揭示在其调控下晶格和电子结构变化对材料性能产生的影响。因此,本课题采用压力作为有效调控手段,对2D层状材料在高压作用下的结构信息进行探索。β-GeSe2和GeSe作为2D锗基材料的代表被广泛应用于光电探测、偏振光检测、红外波导等领域。然而,两种材料的晶体结构在高压下的结构演变过程目前仍存在一些争议。本文使用化学气相传输法成功制备了高质量β-GeSe2和GeSe单晶,并对它们在高压下的结构演变分别进行系统研究。关于GeSe2的研究中,高精度的高压拉曼光谱和同步辐射X射线衍射实验表明β-GeSe2在常压至13.80 GPa压力范围内不存在结构相变;在6.91 GPa附近部分化学键断裂,材料出现无序行为;在13.80 GPa下其结构形成不可逆的非晶态。此外,随着压力从常压增加至12.16 GPa,β-GeSe2的电子能隙从2.59 e V线性降低至1.65 e V,可调性高达36.5%,且样品颜色随压力变化表现出压致变色现象。完全卸压后β-GeSe2的带隙呈现出不可逆的减小,这一现象被归结于材料在卸压过程中其晶体结构发生的不完全再结晶行为。关于GeSe的研究中,作者利用变温拉曼散射实验揭示了块状GeSe单晶的热稳定性和强层间相互作用。并在GeSe的高压拉曼光谱中发现了声子反常软化行为,该行为和理论计算文章中预言的与结构相变相关的声子软化行为一致,表明GeSe在高压下的结构相变单纯由晶格畸变驱动。