【摘 要】
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金属原子或金属簇被嵌入在富勒烯碳笼中,形成内嵌金属富勒烯（EMFs）。EMFs不同于空心富勒烯的独特的物理和化学特性,使得能够应用于生物医学、有机光伏和超导体等先端领域。在内嵌金属富勒烯中存在着由内嵌金属原子或者金属团簇到碳笼的电荷转移所引起的静电相互作用,这种相互作用使得具有特殊对称性的碳笼能够稳定存在,也能够选择性调控内嵌金属原子的氧化态和内嵌金属或者金属团簇在碳笼内的取向。本文通过直流电弧放
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金属原子或金属簇被嵌入在富勒烯碳笼中,形成内嵌金属富勒烯（EMFs）。EMFs不同于空心富勒烯的独特的物理和化学特性,使得能够应用于生物医学、有机光伏和超导体等先端领域。在内嵌金属富勒烯中存在着由内嵌金属原子或者金属团簇到碳笼的电荷转移所引起的静电相互作用,这种相互作用使得具有特殊对称性的碳笼能够稳定存在,也能够选择性调控内嵌金属原子的氧化态和内嵌金属或者金属团簇在碳笼内的取向。本文通过直流电弧放电合成、二硫化碳溶剂超声提取和高效液相色谱分离等过程,获得了包括Ho2O@C90（I,II,III,IV）,Ho2O@C92（I,II）和Ho2C94（I,II）在内的一系列内嵌金属钬（Ho）大碳笼富勒烯的纯品。根据激光解吸飞行时间质谱（MALDI-TOF）和液相色谱的分析结果,所分离内嵌金属钬（Ho）大碳笼富勒烯的纯度在95%以上。依据Vis-NIR吸收光谱表征的结果,初步确定了Ho2O@C90（I,III,IV）三种异构体的碳笼分别是C2（43）-C90、C2（40）-C90和C2（41）-C90,而Ho2O@C90（II）可能具有还未见报道的碳笼结构;初步确定了Ho2O@C92（I）的碳笼为D3（85）-C92,而Ho2O@C92（II）可能具有还未见报道的碳笼结构;初步确定了Ho2C94（II）的内嵌Ho2C2团簇结构Ho2C2@C2（61）-C92,而Ho2C94（I）可能具有与Gd2C94（II）、Dy2C94（II）和Er2C94（II）相同的对称性待定的碳笼结构。电化学研究表明,Ho2O@C90（I,II,III,IV）异构体的还原电位低于Sm@C90异构体,表明前者是较好的电子给体材料;Ho2O@C90异构体的电化学带隙与Er2C2@C90的基本相同（～1 V）,并且与其光谱学带隙一致;通过比较Ho2O@C90和Er2C2@C90异构体的氧化还原电位,确定碳笼的对称性而不是内嵌金属团簇是影响大碳笼内嵌金属富勒烯电化学性质的最重要因素;与Ho2O@C90（I,II,III,IV）的四种异构体相比,Ho2O@C92（I,II）的电化学带隙展宽（分别为1.34 V和1.21 V）,表明它们具有更高的稳定性;Ho2C94（I,II）两种异构体的氧化还原电位相近,电化学带隙相同（皆为1.14 V）,与具有相同碳笼结构的Y2C2@C2（61）-C92相比,Ho2C94（II）[Ho2C2@C2（61）-C92]第一还原电位增大,而它们的第一氧化还原电位相差较小。通过单晶X射线衍射分析,确定了Ho2O@C92（I）的分子结构。其碳笼为D3（85）-C92,而在D3（85）-C92碳笼内团簇Ho2O的取向是高度无序的,其中Ho1-O1-Ho2的夹角为157.3°,Ho-O间距介于2.562-2.407?之间。密度泛函理论（DFT）优化的结果进一步证实了单晶X射线衍射分析结果的正确性。
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