类石墨相氮化碳的分子结构调控及其光催化产氢活性的研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:Kingss
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
在可持续发展的新理念下,使用绿色环保的可再生能源替代传统的化石燃料势不可挡。氢能,作为一种无毒无污染、燃烧热高、且燃烧产物只有水的可再生清洁能源,恰好满足当今的发展需求。根据学者的研究,半导体光催化技术可以把源源不断的太阳能转变成氢能,大大提高对光子的利用率。其中,环保高效的半导体催化剂正是构成该技术的关键。类石墨相氮化碳(g-C3N4),作为一种非金属有机半导体材料,具有可见光响应、良好的热稳定性以及化学稳定性等特点,引起了众多科研人员的关注。然而,单纯的g-C3N4光催化活性依然受限于光吸收能力弱、比表面积小、光生电子-空穴对复合快等因素。针对g-C3N4自身的缺陷,本文分别利用苯胺、2-氨基吡啶以及邻苯二甲酰亚胺基团对g-C3N4进行有机嫁接,从分子水平上调控g-C3N4的电子结构,制备出光吸收能力强、光生电子-空穴对分离效率高的半导体光催化剂。本论文的主要研究结果如下:(1)以间氨基苯甲酸(AB)、6-氨基吡啶甲酸(APy)为掺杂分子,通过一步低温缩合的方法分别与g-C3N4偶联,成功合成了高度离域的π共轭g-C3N4体系(UCN-AB、UCN-APy)。采用FTIR、XPS、EA、XRD、13C NMR、SEM、TEM等技术详细表征了催化剂的表面组成、结构和形貌,并在可见光照射下测试了催化剂的产氢速率。研究表明,AB、APy的嫁接拓展了g-C3N4的共轭结构,缩小了禁带宽度,同时也增强了催化剂的光吸收能力。其中,APy作为电子受体,能促使光生电荷迅速从g-C3N4向APy转移,促进了光生电子和空穴的有效分离。改性后,催化剂的光学性质、能带结构与电荷传输性能的改善都有利于提高g-C3N4的光催化活性。经过实验测试,UCN-APy、UCN-AB催化剂的最佳产氢速率分别可达到133.2和104.0μmol·h-1,是纯氮化碳的5倍和4倍,且在16小时内无明显衰减,表现出良好的稳定性。(2)以邻苯二甲酰亚胺(Phthalimide,PI)为电子受体,经过低温酰胺缩合反应与g-C3N4进行偶联,再与Ni2+、SCN-低温络合,制备出一种新型的CCN-Ni PI(SCN)复合光催化剂。采用不同的仪器分析方法对催化剂的化学组成、形貌、结构、光学、光电化学性质以及光催化析氢活性进行了检测分析。其中,酰胺键是构成复合催化剂的桥梁,不仅使CCN与PI成功结合,还促进了CCN-PI与Ni2+的配位作用;PI的嫁接在扩大了催化剂共轭体系的同时,也提高了其对可见光的吸收能力;Ni2+与SCN-的配位也可迅速捕获光生电子,促进载流子的分子内迁移。因此,CCN-Ni PI(SCN)催化剂的光催化活性可以得到较大的提高。在可见光的照射下,纯g-C3N4并没有光催化产氢活性;而本文制备的CCN-Ni PI(SCN)催化剂却表现出良好的产氢性能,最高可达20.38μmol·h-1,且在16 h内无明显衰减。
其他文献
良好的生态环境是经济发展的基础,经济发展不应以牺牲环境为代价,在发展经济的同时必须考虑环境因素。为了保护环境,企业与企业之间可能会达成环境协议,企业间环境协议是保护环境的有效方式,但同时也可能会限制竞争,触犯竞争法。企业在采取措施保护环境时竞争实力会被削弱,从而在竞争中处于不利地位,如果不允许一定程度的限制竞争,那么保护环境的企业就会受到竞争损失或者被市场淘汰,也会失去保护环境的动力。反垄断法作为
本文在当前新一轮财税体制改革的大背景下,在深入分析地方税及地方税体系内涵及外延的基础上,出于解决民族自治地区地方政府财政困境的考虑,站在构建完善的民族自治地区地方税体系的角度上,利用数据分析法和理论与实际相结合的办法对民族自治地区地方税体系构建进行相对深入的剖析,分析民族自治地区发展与国民经济的关系,分析民族自治地区地方税体系的历史沿革、现状及存在问题,兼与典型OECD国家进行对比分析,从完善顶层
超疏水微柱阵列因具有极短的液固接触时间,在防冻雨抗结冰领域具有广阔的应用前景,但目前已有的超疏水微柱阵列的加工方法存在效率低、成本高等问题,限制了超疏水微柱阵列的
纳米压痕测试技术在近三十年的应用和发展中取得了大量成果,现已逐渐发展成为材料微观力学性能测试的主流技术之一。但随着电子和计算机相关的精密制造技术的发展使得微小产
水性聚氨酯(WPU)以其环境友好特性备受科研工作者的青睐,但由于在合成过程中引入了亲水基团,导致其耐水性能较差。聚硅氧烷具有低表面张力、良好的疏水性等优点被用来改善WPU
水稻温敏不育系是两系杂交水稻育种的重要种质资源也是研究雄配子发育和植物感应温度的重要材料。水稻雄配子体发育包含花药细胞分化、绒毡层细胞程序性死亡、花粉壁形态建成
本文研究了气体动力学跨声速流问题声速线附近超声速解的存在性.在两条给定的光滑曲线上给定合适的数据使之分别为声速线和特征线,我们在角型区域内构造了二维定常等熵无旋Eu
智能化小型空间相机辅助卫星自主规避其他卫星、监视空间碎片等目标,保障卫星安全,是未来大规模高密度星座发展的迫切需求,也是空间态势感知成像领域的关键能力。其中,基于图像的自动对焦法作为空间相机智能化的核心技术之一,可以有效解决在轨实时对焦和自适应提升成像质量的难题。本文围绕基于图像的自动对焦方法在空间相机智能化的应用展开研究,主要内容和成果如下:1)根据空间相机智能化发展的需求,深入研究自动对焦方法
随着QFII投资额度限制的取消,QFII将对中国证券市场发挥越来越重要的作用。QFII与境内机构投资者在资金来源、投资经验和投资理念上存在诸多不同,作为中国证券市场上的主要参与者,其投资行为和境内机构投资者有可能有所差异。QFII的价值投资理念使其能够领先于境内机构投资者作出理性的投资决策,而境内机构投资者更倾向于等待市场趋势稳定后再进行投资行为。QFII与境内机构投资者都存在反馈行为特征,但QF
随着物联网智能终端设备的数量呈指数型增长,计算卸载(Computation Offloading)这一技术被广泛应用于物联网边缘计算(Edge Computing)中进行大量复杂的计算。根据计算结果的