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DNA由于具有纳米尺度的分子大小、可编程的序列特异性、构象变化的规律性及特殊的生物活性,近年来被认为是构建生物纳米器件的理想材料。质子驱动的i-motif DNA纳米机器,使用酸碱反应为驱动力,基于i-motif四链构象变化而实现在纳米尺度做功,具有简单、高效、快速、清洁等优点,非常具有应用前景。本文的出发点在于瞄准DNA纳米器件实用化的远期目标,对该质子驱动DNA机器进行进一步的优化与探索。
首先,本文对该DNA机器的驱动模式进行了改进。原设计中通过加入酸碱来进行机器运转仍是一种接触式的操纵方式,而光、电、磁等非接触式方法将使机器的简单性和可操纵性大大提高。本文巧妙应用了光化学反应,将光控pH变化系统与DNA机器系统进行了耦合。通过外加光源的开/关,引起光敏分子MGCB的可逆光致解离/恢复,进而引起耦合体系的pH值可逆升高/降低。这个可逆的光致pH变化控制了i-motif DNA构象的可逆变化,实现了非接触式的光控驱动模式。
其次,本文对该机器在荧光分子开关和逻辑处理方面的应用进行了探索。在荧光分子开关的设计中,控制FRET过程的效率非常重要。DNA纳米机器在分子尺度强大的做功能力及清洁、可逆的特点,使其非常易于控制连接于马达两端的能量受体与供体的距离,进而控制FRET效率,形成独特的DNA控制的荧光分子开关。进一步,光色反应被结合到上述的FRET过程,实现了由光与DNA双控的荧光分子开关,并能模拟分子逻辑功能,对构建生物纳米逻辑器件提出了新思路。
此外,本文对该机器在控制聚合物分子组装方面也进行了探索。有机枝状高分子被认为具有纳米级的球状或部分球状外形,其外形、尺寸与功能具有密切关系。本文将枝状高分子与DNA机器耦连,在质子驱动下,实现了枝状高分子有效结构尺寸的可逆变化,进而有望在实现智能型功能器件方面取得突破。同时,根据耦连高分子的外形与尺寸不同,也会对DNA机器的做功能力产生系统性的影响,为研究大分子间的相互作用提供了简单的模型。