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十溴联苯醚(BDE209)是电子垃圾拆解地区土壤中的主要有机污染物,进入土壤中的BDE209很难被降解,严重威胁当地环境安全和人体健康。使用纳米零价铁-化学氧化联合技术可以达到对BDE209的矿化,避免降解不彻底导致对环境的二次污染。本文使用液相还原法合成高岭土负载硫化纳米零价铁(K@S-nZVI),将其用于激活过硫酸盐(PS)降解电子垃圾拆解地土壤中的BDE209,对反应条件进行优化并探索其降解机理,主要研究成果如下:(1)对合成的K@S-nZVI进行表征,SEM表征可观察到硫化纳米零价铁颗粒均匀附着在片状高岭土上,且表面呈现褶皱状;XRD和XPS分析显示,K@S-nZVI的表面含有零价铁、铁的氧化物、铁的氢氧化物和铁的硫化物,证明纳米零价铁被成功硫化。(2)与传统的纳米零价铁和硫化纳米零价铁相比,K@S-nZVI激活PS氧化体系对BDE209的降解效果最好。这是由于使用负载和包覆两种改性方法制备得到的K@S-nZVI分散性更好,且不易氧化团聚,能够在较长时间保持稳定。(3)探讨了硫铁比、PS的浓度、K@S-nZVI的投加量、pH值和温度对BDE209降解效果的影响,结果表明,K@S-nZVI的硫化程度过高或过低都会降低对BDE209的降解效果,投加过量的K@S-nZVI会使降解效果下降,降解效果会随PS的浓度和温度的增加而增加,酸性环境会促进降解反应的进行,而碱性环境会对降解反应有抑制作用。当硫铁比为1:4,PS与K@S-nZVI的摩尔比为2:1,PS的浓度为0.2 mol/L,pH值为3,温度为313 K时,K@S-nZVI激活PS氧化体系对BDE209的降解效率可以达到88.32%。该降解过程符合伪一级动力学模型,反应速率常数(kobs)与反应体系温度符合阿伦尼乌斯公式,反应活化能为52.4 kJ/mol。(4)在K@S-nZVI激活PS氧化体系中同时存在SO4-·和HO·,在酸性条件下,SO4-·在降解反应中占主导地位,中性条件下,SO4-·和HO·同时对降解反应起作用,而在碱性条件下HO·对降解反应的贡献更大。(5)在K@S-nZVI激活PS氧化体系降解土壤中BDE209的过程中,PS的浓度是一个逐步下降的过程,反应结束后,仍有16%左右的PS剩余。(6)使用K@S-nZVI激活PS氧化体系降解土壤中BDE209的产物包括BDE207、BDE206、BDE203、BDE196、BDE190、BDE183、BDE154、BDE153、BDE119、BDE99、BDE66、BDE47、BDE28、BDE17和BDE7,说明该体系对BDE209的降解是一个逐步脱溴的过程。随后自由基进行取代反应,并攻击低溴代联苯醚的醚键和苯环,最终将BDE209分解为二氧化碳、水和短链羧酸。