论文部分内容阅读
由本实验室合成的新型碳材料，碳原子线（carbon atom wires，CAWs），不仅可用作甲醇电化学氧化反应的催化剂载体，而且对该反应还兼具助催化作用。利用透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）等手段对碳原子线合成产物的形貌、结构进行了表征；采用循环伏安法考察了Pt／CAWs／G电极在甲醇氧化过程中的电催化性能，并与以VulcanXC—72活性碳粉为载体的Pt／XC／G电极作比较。实验表明，与Pt／XC／G电极相比，在相同Pt沉积电量的情况下，Pt／CAWs／G电极上的Pt表面积增加1倍，循环伏安曲线（CV）上的甲醇氧化峰电流密度增加1.4倍。碳原子线的结构、形貌与其制备条件有关。研究了CAWs制备条件，如催化剂含量、热解温度等，对于Pt／CAWs／G电极对甲醇电催化氧化的影响。实验表明，CAWs的最佳制备条件是热解温度为，750℃，催化剂与热解前驱体的质量比为8‰。由于铁、钴、镍作为过渡金属具有许多相似的化学性质，我们尝试以钴、镍代替铁作为催化剂制备CAWs。实验表明，在相同Pt沉积电量的情况下，Pt／CAWs（Ni）／G电极的Pt的表面积比Pt／CAWsFe／G电极增加50％，Pt／CAWs（Co）／G电极的Pt的表面积与Pt／CAWs（Fe）／G电极相近，三种电极在循环伏安曲线上的甲醇氧化峰电流密度相近。相对于Pt／CAWsFe／G电极而言，Pt／CAWs（Ni）／G电极和Pt／CAWs（Co）／G电极对甲醇氧化的稳定性稍有增强。CAWs经过硝酸处理可以起到纯化和增加表面基团的作用，从硝酸处理前后的CAWs红外光谱得知，经硝酸处理的碳原子线具有更多的羟基和羧基。在对甲醇的电催化氧化中，相同Pt沉积电量的情况下，由经硝酸处理的碳原子线作载体的Pt／CAWs（硝酸）／G电极的Pt的表面积与未经硝酸处理的碳原子线作载体的Pt／CAWs／G电极相近，Pt／CAWs（硝酸）／G电极在循环伏安曲线上的甲醇氧化峰电流密度比Pt／CAWs／G电极高1倍左右，在稳定性方面Pt／CAWs（硝酸）／G电极明显优于Pt／CAWs／G电极。