论文部分内容阅读
实现太阳能的高效利用是解决目前环境问题和能源问题的重要途径。光电转换利用具有传输方便、通用性高、可存储等特点,是太阳能利用的主要形式之一。2004年首次发现的石墨烯材料具有特殊的纳米结构和优异的性能,在环境和能源领域显示了巨大的应用潜能,石墨烯及其复合材料的出现也为光电转换技术带来了新的发展。本论文以氧化石墨烯作为前驱体,采用不同的方法制备石墨烯及其复合物,对产物的结构进行了分析,同时对产物在光电转换中的应用进行了研究。论文主要内容如下:1.利用染料敏化太阳能电池(DSSC)结构实现对氧化石墨烯(GO)的可控化原位光电还原。首先对DSSC中的纳米TiO2薄膜光阳极的结构进行优化,采用大粒径和小粒径TiO2混合物制备减反层以提高电池对太阳能的吸收,通过将四氯化钛水解沉积在多孔TiO2薄膜光阳极表面以抑制光生电子的复合,经过以上两种处理使得电池效率由4.32%增加到5.18%。利用优化后的DSSC结构进行原位光电还原制备石墨烯(RGO),在该结构中以GO薄膜作为对电极,在光照下光生电子从光阳极转移到对电极后实现对GO的还原。RGO的还原程度依赖于I–/I–3氧化还原电对的还原电位,通过调节还原时间或使用不同的电解质可以得到具有不同禁带宽度的RGO半导体薄膜材料。2.以氯铂酸和氧化石墨烯为原料,利用同步电沉积还原的方法制备了Pt/RGO复合物薄膜电极。原料中氯铂酸和GO的质量比仅为0.04,通过电沉积过程可以将氯铂酸和GO分别还原为纳米Pt颗粒和RGO。纳米Pt颗粒通过Pt(Ⅱ)和Pt(Ⅳ)与RGO表面的含氧基团成键而固定在RGO表面。与相同方法制备的Pt电极相比,Pt/RGO复合物具有更快的电子传输速率和更小的电荷传输阻力。将复合物作为对电极组装在染料敏化太阳能电池中,电池的光电转化效率可达4.85%,与Pt电极电池相比增加了36.2%。3.采用水热法制备聚乙烯吡咯烷酮(PVP)修饰的石墨烯/TiO2复合物,获得具有高光电性能的石墨烯/TiO2复合物。通过表征发现,PVP与石墨烯之间的非共价作用使石墨烯能够更均匀地分散在合成体系中,并促使石墨烯和纳米TiO2颗粒之间形成Ti-O-C键,从而有效地促进光生电子的传输。由于复合物带宽的减小和石墨烯本身具有的可见光吸收性能,复合物薄膜具有一定的可见光响应性能。通过降解甲基橙的光催化实验可以证明,复合物的催化活性远高于纳米TiO2对照样。